【摘 要】
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采煤区和采空区抽采的煤层气,因含有较低浓度甲烷和少量氧气,不仅存在安全隐患,就地作为燃料被燃烧放空,还造成资源浪费和温室效应.科学合理利用煤层气,节能减排,其关键
【机 构】
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华东师范大学,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海 200062
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采煤区和采空区抽采的煤层气,因含有较低浓度甲烷和少量氧气,不仅存在安全隐患,就地作为燃料被燃烧放空,还造成资源浪费和温室效应.科学合理利用煤层气,节能减排,其关键在于脱除其中的氧气.煤层气催化脱氧的本质是富燃贫氧气氛下甲烷的催化燃烧,能将煤层气中含氧量降至~0.5%,彻底消除安全隐患[1].整体泡沫金属负载的钯催化剂Pd-NiO/Ni-foam(图1),通过原位预活化形成高效Pd-Ni合金活性结构,能消除甲烷脱氧反应的振荡,具有高活性、高选择性(无CO二次污染);同时金属相载体强化传热,抑制活性位烧结,提高稳定性(>300h).对不同温度下反应后的样品进行XRD和H2-TPR表征,结果表明(图2):随反应温度升高(>450℃),氧化物被还原为金属,且Pd主峰向高角度偏移0.3~0.6°,说明Ni进入Pd颗粒形成合金,高效活化CH4和O2,显著提高低温活性;降至300℃以下时,Pd-Ni部分分解并伴随少量Ni从合金氧化析出生成NiO,说明较低温度下CH4活化是速控步骤,O2仍能被高效活化富集而造成Pd-Ni合金氧化分解.
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