【摘 要】
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锕系元素纳米材料在新型核燃料制备、放射性核素迁移行为研究、高效催化等领域有着重要的发展前景.目前尺寸和形状可调的二氧化钍纳米颗粒制备仅能在有机相惰性氛围下高
【机 构】
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中国科学院高能物理研究所核辐射与核能技术重点实验室,北京市100049中国科学院高能物理研究所核辐射与核能技术重点实验室,北京市100049;苏州大学放射医学及交叉学科研究院215123
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锕系元素纳米材料在新型核燃料制备、放射性核素迁移行为研究、高效催化等领域有着重要的发展前景.目前尺寸和形状可调的二氧化钍纳米颗粒制备仅能在有机相惰性氛围下高温热解合成,该方法对设备条件要求较高,且调控尺寸有限.这里我们报道一种二氧化钍纳米颗粒合成新方法,主要包括水热法制备尺寸可控的二氧化钍纳米颗粒前体和后续煅烧处理两部分,该方法简单易行,制备出的二氧化钍纳米颗粒具有单分散性和高度均匀特性,且粒径尺寸大范围可调.分别以五水硝酸钍水溶液为钍源,尿素为沉淀成核剂,丙三醇为络合剂和分散剂,控制一定的投料比以及水热参数即可制得尺寸均匀可调的前体材料.粉末XRD 图谱(图1 a)表明二氧化钍纳米颗粒前体的主要成分为二氧化钍.图1b 为直径约170 nm 二氧化钍纳米颗粒前体的SEM 照片,可以看出制得的前体纳米颗粒呈球形,并具有单分散性和高度的尺寸均一性.由于前体尺寸决定了制得的二氧化钍纳米颗粒尺寸大小,因此通过控制水热反应参数来调控前体的尺寸大小非常重要.通过研究发现,当溶液中丙三醇的用量逐步增加(图1c),二氧化钍纳米颗粒前体尺寸由135 nm 降至38 nm;若延长水热反应时间,前体尺寸则随水热时间的增加由38 nm 增大至170 nm(图 1d);微调尿素用量的同时延长水热反应时间则可得到直径270 nm 的前体材料.纯相二氧化钍纳米颗粒则由前体在空气中经过800 ℃ 高温煅烧5 h 制得.煅烧后的样品仍保持原有的球形形貌,其单分散性和均匀性并未改变,仅纳米颗粒的尺寸略有减小.此外XRD 拟合表明,煅烧后二氧化钍纳米颗粒的晶粒尺寸增大至9~13 nm.后续将对制备的二氧化钍纳米颗粒进行进一步性能表征,并研究其相关应用.
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