通过引入新的分子能量参数对应于高分子结晶的分子驱动力，结合经典的Flory-Huggins相互作用参数对应于相分离的分子驱动力，从而可以通过平均场分子理论和模拟来研究多组分高分子体系结晶与相分离的相互作用。发现共混物体系的相分离可以纯粹由具有组分选择性的结晶能力来驱动，在平衡熔点附近，液体中较强的结晶热涨落甚至可以增强液态相分离的发生。另一方面，亚稳的液态相分离可以增强溶液中的高分子结晶成核能力，并且旋节线相分解能够调控高分子晶粒的结晶形态。理论和模拟可以验证实验所观察到的在不相容的共混物组分界面上结晶成核的增强。在高分子溶液相分离界面上也会出现高分子结晶成核的增强，但是需要足够的相分离强度。即使在单链体系中，液态相分离对应于单链的塌缩转变，其可以有效地降低单链结晶成核的自由能位垒。这一特点为人们理解蛋白质折叠通过疏水塌缩中间态来加速其有序化三级结构的形成提供了一个热力学背景。