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二氧化碳的资源化具有极其广阔的研究前景,且太阳能一直被认为是新世纪最理想的绿色能源。本文在STEP理论研究的基础上,同时兼顾节能减排与太阳能综合利用,意旨将二氧化碳高效地分解为碳燃料。通过对太阳能驱动分解高温熔融混合碳酸盐制碳燃料系统的基本原理进行研究,给出了系统的理论框架,并且构建了 3个主要的子单元,即:光-热单元、光-电单元、电解单元。其中,光-热单元利用太阳能的热效应为电解单元提供高温环境,而光-电单元则利用太阳能的光伏效应为其提供电能,最终出电解单元完成环境稳定分子CO2的高效转化。利用3个子单元的能级/光谱/电势/效率匹配原则构建的高效集成耦合型太阳能-热-电化学-含能分子系统的能量全部来自太阳能,其核心为高温电解反应。电解单元主要采用Li2CO3、Na2CO3、K2CO3的二元及三元混合碳酸盐为电解质制取碳燃料,并通过中间产物Li2O、Na2O、K2O吸收空气中CO2,使碳酸盐电解质再生,从而构筑一个完整的循环,最终表现为将CO2还原为碳。实验分别研究了 Li-Na、Li-K及Li-Na-K混合碳酸盐体系在高温下的组成-熔点关系、电化学性能、电解电位及分解产物,并通过改变混盐配比拓宽电解温度的可操作范围。同时,考察电极材质、电解温度、相同电量下不同电流强度、电解时间等因素对反应结果的影响,以及高温下熔盐体系对电解池体的腐蚀及稳定性影响,从而优化反应参数。实验结果表明:反应的电解电势随电流密度的增大而增大,随温度的升高而降低;Li0.896Na0.625K0.479CO3三元混合体系的熔点和电解电势均低于相同条件下的Li1.179Na0.821CO3、Li1.303K0.697CO3二元体系。采用Li0.896Na0.625K0.479CO3为电解质,Fe为阴极、Ni为阳极,于500℃、IA·h电量下电解1h制取产物时,反应的电流效率最高可达65.98%,电解产物为无定形碳。在电解单元的实验研究基础之上,构建了由[Spectrolab GaInP2/GaAs/Ge CPV]光-电单元、[Edmund Fresnel lens]光-热单元、[Fe/Li2CO3-Na2CO3-K2CO3/Ni]电解单元组成的耦合系统。对此耦合系统的研究结果表明:太阳能电池的工作电压,即电解单元中CO2的分解电势为2.43V,工作电流为0.905A,趋近于光-电单元的最大功率点Pmax(2.348V,0.971A)。此时,系统的光-电转化效率可达29.2%,而电流效率则可达65%以上。此系统是一个高效、可持续的Solar-CO2-Fuel绿色循环系统,并且为节能减排及CO2的资源化利用提供了一种新途径。