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多环芳烃(Polycylic aromatic hydrocarbons,PAHs)是一类普遍存在于环境中持久性有机污染物,可通过地表径流、大气沉降等一系列过程进入土壤。由于PAHs在环境中难以降解,会长久存留于土壤中,对生态环境和人类健康造成威胁。大兴安岭多年冻土区位于我国高纬度地区,由于PAHs具有“全球分馏效应”,易在高纬度低温地区沉积,加之人类活动影响和气候变化下,高纬度偏远地区PAHs的污染状况不容忽视。本研究以大兴安岭多年冻土为研究对象,于2017年3月采集一个6.65 m长的冻土孔钻,获取垂向共38个样品,进行14C放射性测年分析了土壤中PAHs和粒度的含量、垂向分布特征、来源、PAHs的风险评价及探讨了PAHs和粒度之间的关系及其环境指示意义,主要研究结果如下:(1)大兴安岭地区多年冻土孔钻的年龄约为15480±40–2410±30a BP,形成于晚更新世。样品中PAHs总量(Σ16PAHs)含量介于208.73–2160.99 ng/g之间,平均含量为1334.96 ng/g。7种致癌PAHs(BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DahA与IcdP)(Σ7PAHs)的浓度为90.02–984.03ng/g,平均值为570.88 ng/g。高分子量PAHs(4–6环PAHs)与低分子量PAHs(2–3环PAHs)分别占PAHs总量的60.44%和39.56%。3环PAHs为优势化合物,并显著高于其他各环PAHs含量。将孔钻表层土壤(0–10 cm)中PAHs同其他地区冻土以及研究区附近土壤表层中PAHs进行比较,大兴安岭地区多年冻土表层属中等污染水平。(2)冻土孔钻自上而下分别为活动层、富冰-多冰冻土层、泥炭冻土层。据孔钻中PAHs的垂直分布特征,Σ16PAHs和Σ7PAHs的含量在富冰-多冰冻土层中最多,且显著高于富泥炭冻土层(p<0.05)。当气候进一步变暖时,富冰-多冰冻土层中被截留的PAHs融化进入地下水中,对其造成二次污染。冻土孔钻中PAHs含量从地表到活动层逐渐升高,并在活动层底部富集,活动层起着半透性屏障的作用。在富冰-多冰冻土层中经历短期下降后先达到最高峰,推测历史上出现过更暖的时期,然后急剧下降。在富泥炭冻土层中PAHs则呈较大的波动变化。根据活动层中PAHs与深度的线性回归分析,表明活动层中高分子量PAHs具有选择性向下迁移性。(3)通过因子分析法和Fla/Pyr和BaA/Chr比值法解析冻土孔钻中PAHs来源,结果表明火山活动、生物成岩作用和古森林火灾是PAHs的主要来源,石油源仅在活动层中被识别,可能是由于中俄输油管道的建设过程所致。由于近年来森林火灾频发和人为活动频繁,本地输送源的贡献逐渐增大。(4)风险效应低-中值法结果表明研究区多年冻土中PAHs的总生态风险较低,但Acy、Ace、Flu、Dah A等对大多数样品造成了生态威胁。Bap毒性当量浓度法结果表明在整个冻土剖面中PAHs均处于安全水平,说明对研究区内的人没有很高的健康风险。终生致癌风险评价方法结果表明通过不同途径造成致癌风险的大小顺序为皮肤接触>经口摄入>呼吸;成人的致癌风险大于儿童;对比不同冻土层,富冰-多冰冻土层的致癌风险相对更高,活动层癌症风险相对较低。(5)多年冻土孔钻的粒径组分的范围为0–1000μm。2–20μm为主要粒径组分,含量为33.46–74.25%,>250μm的粒径含量极低,含量为0–9.40%。<2μm和2–20μm颗粒含量与20–50μm、50–100μm和100–250μm颗粒含量变趋势相反,粒径分布的分散程度从活动层到富泥炭冻土层逐渐增大。平均粒径和中值粒径的变化趋势和>20μm的几个组分含量的变化趋势较为一致。5–6环PAHs与20–100μm颗粒具有显著的正相关性,说明5–6环PAHs的选择性迁移特征与20–100μm粒级的分布与迁移有关。(6)通过粒度频率分布曲线和粒径-标准偏差曲线结合分析,得到在活动层中粒径由细到粗提取出4个环境敏感组分,分别为C1(<2.19μm)、C2(2.19–19.95μm)、C3(19.95–181.97μm)和C4(181.97–831.76μm)。在富冰-多冰冻土层中提取三个敏感组分,分别为C1(<4.37μm),C2(4.37–39.81μm)和C3(39.81–208.93μm)。泥炭冻土层中的三个敏感组分分别为C1(<3.33μm),C2(3.33–22.91μm),C3(22.91–239.88μm)。整个孔钻中均以成壤作用为主要敏感组分,还有少部分大气粉尘源。活动层中含有极少>200μm的粗颗粒,代表了人为活动来源。活动层和富冰-多冰冻结层中20–200μm组分对环境变化最为敏感,指示冻融作用。活动层中粒度敏感组分的垂向贡献率同机械组成对比分析,表明冻融作用使颗粒物发生分选。5环和6环PAHs与20–100μm组分逐步线性回归分析,表明冻融作用导致颗粒物分选后会导致PAHs选择性向下迁移,进而污染更深一层的土壤。