巯基改性纳米二氧化硅及其负载FeS的研究

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随着纳米科技的发展,纳米Si O2在催化剂负载、药物负载与缓释等领域应用广泛。但Si O2的环境不稳定性限制了其应用范围。同时,纳米Si O2负载二价纳米铁材料稳定性不尽如人意,无法发挥优良的催化效果。因此,本论文首先对纳米Si O2表面进行巯基改性,研究了其稳定性,随后向巯基改性的纳米Si O2表面负载纳米Fe S,对其稳定性进行研究并应用于亚甲基蓝的降解、Cr(VI)的去除。1.通过St?ber法合成纳米Si O2,通过硅烷偶联剂改性法对其表面进行巯基改性,改性剂为3-(巯丙基)三乙氧基硅烷(Mc PTS)。采用扫描电子显微镜(SEM)对产物的表面形貌进行表征,制备了分散性良好、粒径分布均一(200 nm)的表面巯基改性纳米Si O2。此外,本文研究了不同环境条件(温度、时间、p H)以及无机盐溶液对于改性后纳米Si O2稳定性的影响。结果表明:(1)随着温度或时间条件的改变,对表面巯基改性的纳米Si O2稳定性影响不大;(2)反应p H对表面巯基改性的纳米Si O2稳定性影响较大,当反应p H大于13时,表面巯基改性的纳米Si O2几乎全部被溶解成游离态硅;(3)无机盐对改性前后的纳米Si O2稳定性整体影响为Ca Cl2>Mg Cl2≈Na NO3>Na2SO4>Na Cl,且在Ca Cl2溶液中,Si O2纳米粒子稳定性降低,但其反应后上清液的游离态硅含量呈现先上升后下降的趋势,原因是当溶液中溶解出的游离态硅含量达到一定值后(硅溶解量14%),溶液中的游离态硅会和Ca2+结合生成硅酸钙重新沉淀;(4)对于水相中的游离态硅,本文研究了不同无机盐环境(Na Cl,Ca Cl2,Na2SO4,Na NO3)对其再析出的影响,实验发现,随着时间的增加,上清液中游离态硅含量逐渐降低,无机盐加快了硅离子沉积,且对析出影响的无机盐规律为:Na NO3≈Na2SO4>Ca Cl2>Na Cl。2.以七水合硫酸亚铁和硫代乙酰胺(TAA)为原料向巯基改性的纳米Si O2表面负载Fe S纳米粒子,并对表面负载Fe S的纳米Si O2粒子(Fe S/Si O2)的稳定性进行研究,并将其应用于催化降解亚甲基蓝、去除Cr(VI)等方面。通过条件优化实验,对产物进行SEM、TEM及XRD等表征,得到了最佳的反应条件,即反应温度35℃、反应时间2 h、反应物浓度为2.5 mmol/L、反应添加的纳米Si O2与反应物配比为1:5,纳米Si O2表面负载Fe S效果最佳,所负载的Fe S的平均粒径为10 nm。对表面负载Fe S前后的纳米Si O2的热稳定性及抗离子干扰能力进行研究。结果表明,与负载纳米Fe S前的纳米Si O2相比,负载纳米Fe S后其热稳定性下降了约8%。对表面负载Fe S的纳米Si O2的抗离子(Na Cl,Ca Cl2,Na2SO4,Na NO3)干扰能力进行研究,结果表明,Na NO3和Ca Cl2最有利于游离态硅的析出。将最佳反应条件下合成的Fe S/Si O2用于催化水中亚甲基蓝的降解和Cr(VI)的去除,与等含铁量的Fe S对比发现,Fe S/Si O2催化效果更优,其对亚甲基蓝的降解效率提高了约10%,去除能力最高可达125 mg/g;对Cr(VI)去除率提高了14%,去除能力最大可达到96 mg/g。
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