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当前,快速增加的全球能源消耗以及伴随的气候变化引起了人们的广泛关注,寻找清洁的可持续能源已迫在眉睫。在各种能源相关技术中,超级电容器、锂电池以及燃料电池是三种非常吸引人的能源储存与转化技术。过去几十年里,它们的研究取得了重要进展,然而仍有许多问题亟待解决。比如,超级电容器能量密度低;锂电池功率密度低、寿命短;燃料电池氧电极动力学过程缓慢、催化剂价格昂贵。解决上述问题的一个有效途径是发展新颖结构的纳米材料。另一方面,碳基纳米材料如有序介孔碳、石墨烯、碳纳米管以及碳气凝胶由于具有良好的力学、电学、光学等特性,在传感器、催化、生物以及能源储存与转化等领域具有广阔前景。本论文力求充分考虑上述三类能源储存器件的研究前沿与发展趋势,根据它们实际存在的问题,设计和合成新型功能结构的碳基纳米材料并探讨了这些复合材料在超级电容器、锂电池和燃料电池催化中的应用。1、提出了一种双增强策略以提高石墨烯材料的超级电容器和锂离子储能特性,即通过在石墨烯片层间插入原始的（pristine）单壁碳纳米管,并结合多组分自组装有序介孔碳涂覆。研究发现,氧化石墨烯含有亲水性的羧基、羟基等基团以及疏水性的芳香碳环,其性质类似于通常的表面活性剂。它可以直接分散原始的碳纳米管而无需对碳纳米管进行酸氧化处理或表面活性剂分散,大大简化了实验步骤,避免了其他处理方法对碳纳米管性质的影响。插层的碳纳米管不仅可以有效缓解石墨烯片层聚集,而且有效提高了复合材料的导电性。得到的氧化石墨烯—碳纳米管复合物随后可以作为三组分自组装反应的基底以实现有序介孔碳的涂覆。最后制得的复合材料具有有序的介观结构、大的孔径（4.3 nm）、良好的导电性和高的比表面积(1411 m2 g-1),使得它在超级电容器以及锂电池应用中表现出较好的性能,显著优于单纯的石墨烯材料。2、采用氧化石墨烯分散的原始碳纳米管为基底,通过氧化还原反应和水热法分别负载电化学活性的MnO2纳米棒和掺杂氮原子。研究表明,这种以氧化石墨烯分散的原始碳纳米管为基底所制得的复合材料,相比于石墨烯负载的复合材料或单独的MnO2电活性材料,具有更优良的电容特性。例如,所得二氧化锰—碳纳米管—氧化石墨烯复合材料（MnO2-CNT-grapheneOxide,MCGO）在不同扫描速度下的比容量是单独MnO2的4.7-10.5倍;三维氮掺杂的石墨烯—碳纳米管网络（3D N-doped graphene-CNT networks,NGCs）在不同电流密度下的比容量是氮掺杂石墨烯的1.9-5.6倍。此外,这些复合材料还具有优良的倍率特性和稳定性。3、以Stober方法制备的二氧化硅纳米球（SiO2）为硬模板、酚醛树脂低聚物为有机前驱体、正硅酸四乙酯（TEOS）为无机前驱体、三嵌段共聚物F127为软模板,采用蒸发诱导三组分共组装的方法合成了具有大的双介孔（6.4和3.1 nm）、高的比表面积(1704 m2 g-1)和大的孔体积(1.6 cm3 g-1)的中空介孔碳纳米球（hollow core mesoporous carbon nanospheres,HCMSs）。这些优良的特性使得基于HCMSs的超级电容器具有较高的比容量、倍率性能以及循环寿命。它在2 M硫酸溶液中50 mV s-1时的比容量为251 F g-1。4、报道了一种绿色且简单的方法—商用三聚氰胺海绵（commercially available melamine sponge,CMS）导向的多组分自组装方法,以制备氮掺杂的碳气凝胶（N-doped carbon aerogels,NCAs）。该方法与之前文献方法的主要区别是,采用了价格低廉、易得且常温下无毒无害,已被广泛用于擦洗清洁等领域的CMS作为绿色的氮源和三维基底。得到的NCAs材料具有较低的表观密度（0.01 gcm-3）、大的开孔、高的比表面积(1626 m2 g-1)以及适度的氮原子掺杂量（2%）。得益于三维分级的开放孔结构、高比表面积以及氮原子掺杂的协同作用,NCAs显示出优良的电化学储能特性以及电催化氧还原特性。比如,它在0.2A g-1时的比容量高达354 F g-1,即使电流密度增加到10 A g-1时其比容量仍然高达160 Fg-1;循环3000次后,比容量仍保持为初始值的90%;在碱性条件下表现出近似的四电子电催化氧还原过程且在循环10,000次后,半波电位仅负移24 mV,优于文献报道。5、开发了一种独特的自下而上合成策略以制备三维多孔碳负载的非贵金属催化剂（hydrogel-derived nonprecious catalyst,HNPC）:均相水凝胶合成法。该过程是采用乙酸钴、TBE缓冲液以及琼脂糖三种组分形成的水凝胶为前驱体,通过冷冻干燥和高温碳化得到相应的催化剂材料。其中,TBE缓冲液不仅能够控制水凝胶的pH,其中的EDTA还能够与Co2+配位从而抑制它的水解并缓解高温碳化过程中产物的烧结和聚集。同时,TBE缓冲液可以作为绿色的氮源和硼源以及盐模板致孔剂,实现高多孔性和高比表面积(432 m2 g-1)催化剂的制备。我们制得的催化剂具有均匀的微结构、大的比表面积和适当的杂原子掺杂量（3.03%Co,4.59%N,5.96%B）。这些优良的特性使得该催化剂具有四电子氧化原特性,媲美于商用的Pt/C催化剂。该方法简单、成本低廉且由于EDTA较为通用的配位能力,具有很好的通用性,可以用来制备其他金属氧化物以及硼、氮共掺杂的纳米碳材料。