铁提取冶炼的典型非高炉炼铁方法——流态化还原铁矿粉方法，因其可以直接利用含铁矿粉，摆脱了对焦炭的依赖，且反应器内还原性气体与矿粉颗粒掺混作用强烈、接触充分，还原动力学条件好，从而备受关注。然而，流态化还原铁矿粉过程中，矿粉颗粒间粘结导致的失流问题一直是其工业化应用的瓶颈。大量实验研究表明，矿粉颗粒的粘结与矿粉颗粒表面析出铁形貌密切相关。由于流态化温度下，析出铁的形成发生在FeO→Fe阶段，且CO和H2还原铁矿粉表面析出铁形貌差异显著，因此论文基于参与还原反应分子本身的特性和键合作用过程，研究了CO和H2还原FeO气固表界面的反应行为及其相互作用的机理过程，探究了导致CO和H2还原FeO表面析出铁形貌差异的根本原因和调控方法，具有重要的理论价值和实际意义。　　首先，基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了CO和H2分子与FeO三个典型晶面Fe原子和O原子相互作用的机理过程；然后，基于分子动力学理论，分析了CO和H2对FeO表面析出铁扩散过程的影响；最后，在前两者的基础上，利用元胞自动机理论，模拟了CO和H2还原FeO的化学反应演变过程。主要结论如下：　　① CO分子吸附Fe原子过程中，其C原子核外电子易进入Fe原子核外低能级成键轨道，C原子杂化类型将由CO分子的sp-1型杂化向Fe3C分子的sp3型杂化过渡，从而形成能级分布更低的吸附稳定态，即 Fe-C 键结构。与此同时，CO分子在 Fe 原子静电场作用下将产生垂直向上的诱导偶极作为 Fe 原子向上迁移的引导指向，而CO分子施加的静电作用力将作为驱动力，促使Fe原子向上迁移。H2分子吸附Fe原子过程中，其H原子核外电子易进入Fe原子核外高能级反键轨道，反键轨道电子自旋同向，相互排斥，导致两者不能成键。与此同时，H2分子在 Fe 原子静电场作用下将产生垂直向下的诱导偶极作为 Fe 原子向下迁移的引导指向，而H2分子施加的静电作用力将作为驱动力，促使Fe原子向下迁移；CO和H2分子与O原子反应的化学反应速率常数k与反应物和中间络合物的配分函数有关，而配分函数取决于反应物和中间络合物的能级简并度。在CO分子与O原子反应形成 CO2分子的过程中，其第二能层的四个简并度并未改变，因此其化学反应速率常数k只受杂化过程的影响。在H2分子与O原子反应形成H2O分子的过程中，中心原子由H原子过渡为O原子，原H原子第一能层的一个简并度转变为O原子的第二能层的四个简并度，且 O原子转变为中心原子时产生了杂化反应，因此其化学反应速率常数k不仅受简并度影响，还受杂化过程的影响。　　② CO 的存在将促使析出铁向上迁移，并在迁移过程中重组晶格形成晶须状铁晶。H2的存在将促使析出铁向下迁移，并在迁移过程中重组晶格形成层状铁晶。基于分子动力学研究得出的这种现象差异与基于密度泛函理论的第一性原理计算的研究结果具有一致性；FeO表面析出铁的扩散系数D与指前因子D0有关，而指前因子D0取决于Fe原子的振动周期及其均方位移。当析出铁被CO分子覆盖时，CO分子的吸附作用将使Fe原子振动加强，导致Fe原子振动周期缩短，均方位移增大，最终促使Fe原子扩散系数增大。当析出铁被H2分子覆盖时，H2分子的吸附作用将使 Fe 原子振动减弱，导致 Fe 原子振动周期增长，均方位移减小，最终促使Fe原子扩散系数减小。　　③ 结合基于密度泛函理论的第一性原理计算结果与分子动力学理论研究结果，利用元胞自动机理论，再现了CO和H2还原FeO过程中析出铁形成和生长的介观演化过程。CO还原FeO时，FeO表面析出铁将生长为晶须状结构，而H2还原FeO时，FeO表面析出铁将生长为致密层状结构。CO和H2还原FeO过程中析出铁的不同形貌特征与宏观实验结果具有一致性。