RAFT聚合法合成PNIPAm-b-PAAAB共聚物的研究

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本论文以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)和丙烯酰胺基偶氮苯(AAAB)为单体,以二硫代苯甲酸苄酯(BDTB)为链转移剂,利用可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合法合成了聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAm)和聚丙烯酰基偶氮苯(PAAAB)均聚物及其它们的嵌段共聚物(PNIPAm-b-PAAAB),主要研究内容如下:(1)溴苯与镁粉反应制得格氏试剂,接着与二硫化碳(CS2)、苄基溴反应合成了二硫代苯甲酸苄酯(BDTB),利用FT-IR、1H-NMR和元素分析对其进行了表征,同时讨论了反应溶剂、温度、碘、柱分离洗脱剂等因素对BDTB收率及纯度的影响。结果表明,以THF为溶剂,以碘作为催化剂催化溴苯与镁粉反应,反应温度为50℃,控制溴苯和苄基溴的滴加速度,以石油醚为洗脱剂,硅胶G254为吸附剂柱分离,得到纯的BDTB,收率约为45%。(2)以丙烯酰胺基偶氮苯(AAAB)为单体,二硫代苯甲酸苄酯(BDTB)为链转移剂,AIBN为引发剂,采用可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合法合成了聚丙烯酰胺基偶氮苯(PAAAB)均聚物,通过FT-IR、1H-NMR、GPC和UV等对聚合物结构和光响应性进行了表征,考察了温度、引发剂和链转移剂浓度等对聚合反应的影响。结果表明,聚合反应动力学曲线呈良好的线性关系,70℃下PAAAB的分子量随转化率呈良好的线性关系、分子量分布(<1.3)也较窄,链转移剂BDTB对聚合反应的控制效果比80℃的好;聚合反应的速率、聚合物的分子量及其分布随链转移剂浓度的增大而降低,且链转移剂浓度的变化对聚合反应的影响比引发剂的小。PAAAB具有较好的光响应性,其光致异构化速度及光照后回复的速度随PAAAB分子量的增大而变缓。(3)以N-异丙基丙酰胺(NIPAm)为单体,二硫代苯甲酸苄酯(BDTB)为链转移剂,AIBN为引发剂,通过RAFT聚合法合成了聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAm)均聚物,考察了温度、引发剂和链转移剂浓度对聚合反应的影响。接着以合成的链端含有BDTB片段的PNIPAm为大分子链转移剂,丙烯酿胺基偶氮苯(AAAB)为单体,AIBN为引发剂,通过RAFT聚合法合成了嵌段共聚物聚(N-异丙基丙烯酰胺)-b-聚丙烯酰胺基偶氮苯(PNIPAm-b-PAAAB)。利用FT-IR、1H-NMR、GPC等对PNIPAm均聚物及其嵌段共聚物进行了结构表征。结果表明,NIPAm的聚合反应动力学曲线呈较好的线性关系,PNIPAm的分子量分布也较窄,60℃下链转移剂BDTB对聚合反应的控制效果比70℃的好;聚合反应速率和PNIPAm的分子量随链转移剂浓度的增大而降低,随引发剂浓度的增大而增大;通过表征分析,确认了嵌段共聚物PNIPAm-b-PAAAB被合成。
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