【摘 要】
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煤的燃烧是我国主要的人为汞排放源。零价汞（Hg0）是燃煤烟气中汞的主要赋存形式之一。锰氧化物作为潜在的绿色经济高效的Hg0吸附剂和氧化催化剂已受到大量研究关注。本论文探讨了稀土锰基钙钛矿复合氧化物和以多孔CeO2为载体的负载型锰氧化物的Hg0脱除性能,并发现样品在100-150℃的低温条件下可以实现95%以上的Hg0脱除效率。首先,本论文讨论了关于稀土锰基钙钛矿的A位不同稀土元素,A位低价金属离子
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煤的燃烧是我国主要的人为汞排放源。零价汞（Hg0）是燃煤烟气中汞的主要赋存形式之一。锰氧化物作为潜在的绿色经济高效的Hg0吸附剂和氧化催化剂已受到大量研究关注。本论文探讨了稀土锰基钙钛矿复合氧化物和以多孔CeO2为载体的负载型锰氧化物的Hg0脱除性能,并发现样品在100-150℃的低温条件下可以实现95%以上的Hg0脱除效率。首先,本论文讨论了关于稀土锰基钙钛矿的A位不同稀土元素,A位低价金属离子掺杂取代和B位其他过渡金属元素掺杂取代三种情况。根据表征和实验的结果分析,推测使用溶胶凝胶法合成的钙钛矿样品的比表面积、晶体结构、表面氧空位浓度、Mn4+/Mn3+比例和元素偏析程度是影响Hg0脱除的主要因素。机理分析认为Hg0脱除主要依靠化学吸附。在掺杂研究中,分析发现掺杂导致的结晶度变化对脱汞活性有重要影响。A位高比例掺杂Ca和Sr,以及B位低比例掺杂Co和Ni都有利于提高脱汞活性。此外,本论文使用金属有机骨架自牺牲模板法和浸渍法制备了 MnOx-CeO2负载型锰氧化物。样品保持了 MOFs的形貌,其脱汞活性随着比表面积和孔体积的提高而大幅增强。本论文初步建立了稀土锰基钙钛矿型氧化物的结构组成和Hg0脱除活性之间的关系,也讨论了以多孔CeO2作为载体时对锰氧化物的Hg0脱除活性的提升,对该方向的研究有着一定的指导意义。
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