【摘 要】
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锂离子电池具有高比能、长寿命、低自放电率和环境友好等优势,成为新能源汽车和可再生能源存储的理想电源,对能源和环境的可持续发展具有重要意义。然而,传统的石墨负极在能量密度和安全性等方面已经无法满足新能源产业的需求。因此,亟需开发兼具高能量密度和高安全性的新型锂离子电池负极材料。铁基化合物具有高的理论容量、安全的工作电位和丰富的资源,有望替代商业石墨成为下一代负极材料。然而,铁基化合物普遍存在电子导电
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锂离子电池具有高比能、长寿命、低自放电率和环境友好等优势,成为新能源汽车和可再生能源存储的理想电源,对能源和环境的可持续发展具有重要意义。然而,传统的石墨负极在能量密度和安全性等方面已经无法满足新能源产业的需求。因此,亟需开发兼具高能量密度和高安全性的新型锂离子电池负极材料。铁基化合物具有高的理论容量、安全的工作电位和丰富的资源,有望替代商业石墨成为下一代负极材料。然而,铁基化合物普遍存在电子导电性差和库伦效率低等问题,致使其电化学性能仍未达到实际应用要求。针对上述问题,本文拟采用氨基功能化MOFs作为前驱体,借助其表面氨基团特性,通过界面调控、结构设计以及与碳材料复合等手段,改善其电化学性能。具体研究内容和结果如下:（1）采用溶剂热法合成氨基功能化的金属有机框架（NH2-MIL-101（Fe））。由于存在大量的氨基团,NH2-MIL-101（Fe）在水溶液中表面带正电,能够与表面带负电荷的材料通过静电作用结合,从而调控复合材料的形貌和结构。此外,NH2-MIL-101（Fe）经惰性气氛热解后能保留原始MOFs的多孔结构,同时产生氮掺杂效应,能显著提高电极材料的电子和离子的传输效率。因此,NH2-MIL-101（Fe）是一种合成高性能铁基化合物极具潜力的功能性前驱体。（2）静电诱导自组装策略合成石墨烯包覆的四氧化三铁/氮掺杂碳多孔结构负极（Fe3O4/NC@r GO）。NH2-MIL-101（Fe）与氧化石墨烯（GO）通过静电作用形成空间限域结构,经热解还原后,石墨烯作为连续的导电网络,完全封装Fe3O4/NC活性粒子,促进电极表面形成稳定的固态电解质（SEI）膜,维持电极结构的完整性。而且,Fe3O4/NC@r GO内部的多级孔结构促进电解液的渗透,并有效缓解了电极体积膨胀。当作为锂离子电池负极时,该材料展示出优异的循环稳定性和倍率性能,在2.0 A g-1的电流密度下循环800次,可逆比容量保持在441 mA h g-1,即使在8.0 A g-1下,可逆比容量依然高达370 mA h g-1。（3）界面调控构筑碳布（CC）高负载磷化铁/氮掺杂碳柔性电极（FeP/NC@CC）。对CC酸化处理,使其表面带有含氧官能团。在水热环境原位生长NH2-MIL-101（Fe）,由于酸化的CC和NH2-MIL-101（Fe）存在界面作用,不仅促进了NH2-MIL-101（Fe）生长和高载量,而且在热解后有效阻止了FeP/NC脱落。合成的FeP/NC@CC具有多孔结构和良好的导电性,以及优异的柔韧性,在0.15 mA cm-2的电流密度下,实现了5.8 mA h cm-2的超高可逆面积比容量,首次库伦效率高达80.5%,即使在6.0 mA cm-2的超高电流密度下,容量依然高达2.0 mA h cm-2。组装成FeP/NC@CC//Li Fe O4全电池后也表现出优异的储锂性能,在0.5 mA cm-2的高电流密度下循环200圈,可逆面积比容量高达0.5 mA h cm-2。
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