【摘 要】
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伪造商品和文件是一个全球性问题,给政府和企业造成巨大损失。由于其在设计能力、独特光学性能和处理方便性方面的优势,发光油墨已广泛应用于防伪技术中。为了防止伪造,开发了几种传统的发光材料,如量子点、金属有机骨架和镧系元素掺杂材料。然而,这些用于防伪的发光材料通常在近红外或紫外光激发下表现出单模发射。目前,无论使用何种激发光源,使用单模发射材料的策略对于发光安全油墨是众所周知的并且可以容易地复制。在这些
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伪造商品和文件是一个全球性问题,给政府和企业造成巨大损失。由于其在设计能力、独特光学性能和处理方便性方面的优势,发光油墨已广泛应用于防伪技术中。为了防止伪造,开发了几种传统的发光材料,如量子点、金属有机骨架和镧系元素掺杂材料。然而,这些用于防伪的发光材料通常在近红外或紫外光激发下表现出单模发射。目前,无论使用何种激发光源,使用单模发射材料的策略对于发光安全油墨是众所周知的并且可以容易地复制。在这些发光材料中,镧系元素掺杂的材料基于其优异的光学特性、化学稳定性、易于批量生产和低毒性而更优选用于配制发光安全油墨。为进一步提高非法仿制的难度、提高防伪能力、荧光防伪材料的双模或多模发射是重要的研究方向之一。本文为了提高无机发光材料在高水平防伪领域应用的适用性,对以四氟钇钠为基质的镧系掺杂的单模发光材料进行改性,制备出单粒子水平上的双模发光材料。运用X射线粉末衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、紫外-可见分光光度计（UV-Vis）、荧光分光光度计、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）等分析技术对其晶体结构、形貌特征、荧光性质等进行表征。主要研究内容包括:（1）采用水热法制备单发射的NaYF4:Er3+,Tm3+种子,并对其进行表面处理。在水热环境中,采用外延生长技术合成NaYF4:Er3+,Tm3+@NaYF4:Ce3+,Tb3+荧光材料。通过SEM、TEM、EDS和XRD测量来检查这些微晶的结构和形态。结果表明,这些粒子在单粒子水平上显示出上转换红光和下转换绿光的双模发射。微粒的平均长度和直径分别从0.43μm增加到2.26μm,从1.33μm增加到1.86μm。最有趣的是,NaYF4:Er3+,Tm3+@NaYF4:Ce3+,Tb3+发光晶体的光致发光特性高度依赖于微晶尺寸。当微晶为固体或分散在溶剂中时,均具有双模发射的性能。（2）采用溶剂热和水热法分别合成NaYF4:Ce3+,Tb3+和CDs纳米材料。在室温条件下,在EDC/NHS活化偶联体系中合成NaYF4:Ce3+,Tb3+@CDs纳米发光材料。通过XRD,TEM,FTIR测量来检查这些微晶的结构和形态。结果表明,这些粒子展现出绿光和蓝光的双模发射。进行复合后,NaYF4:Ce3+,Tb3+@CDs纳米发光材料的晶型保持了NaYF4的立方晶相。纳米粒子NaYF4:Ce3+,Tb3+与CDs的质量配比为1.0时,其蓝光发射强度最强。（3）以NaYF4:Er3+,Tm3+@NaYF4:Ce3+双模荧光粉为例制备适用于丝网印刷和纸笔工艺的荧光防伪墨水以及光致转光膜。用定制的丝网印刷和笔在没有背景荧光的纸上分别印刷图案和写下一些文字,这些信息和转光膜在980nm近红外激光光源和254nm的紫外灯光源下均发出红色和绿色荧光。本文对于镧系掺杂的氟钇钠双模发光材料的研究为无机发光材料用于防伪领域的选择提供了重要的实验依据。
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