支撑在材料表面上的过渡金属(TM)的薄膜、纳米结构、原子链和团簇的研究具有巨大的科学和技术上的价值,因为这些纳米结构足够小到能够展现出量子现象因而能够观察到想象不到的电子的和磁的性质。团簇在衬底上的规则阵列是下一代微电子学、超高密度记录、和纳米催化的很有希望的材料。自旋轨道耦合(SOC)很强的过渡金属团簇表现出在自旋电子学的应用方面的非常有吸引力的物理性质。然而对于通常用的惰性金属衬底,由于受到其与过渡金属团簇间很强的d-d杂化的压制,沉积在其上面的团簇很难得到理想的磁矩或磁各向异性能(MAE)。石墨烯是由sp2杂化的碳原子紧密排列而成的蜂窝状晶体结构,由于其不同寻常的输运和电子性质,已经越来越成为人们关注的中心。如果用sp2杂化的的石墨烯作为衬底支撑过渡金属原子或团簇则能够避免d-d杂化的影响,也许能够得到更为理想的效果。本文我们选择石墨烯和单空位(SV)石墨烯作为支撑衬底,选择SOC比较强的过渡金属原子或团簇,利用基于密度泛函理论的VASP软件包,从理论上研究了团簇与石墨烯的相互作用、石墨烯支撑团簇的结构稳定性、SOC对体系电子结构的影响、体系的MAE等,并预言性质独特的功能纳米材料。取得的主要研究结果如下：首先我们研究了单个Co原子、Co二聚体、Co三聚体、Co四聚体在石墨烯上的最低能量结构以及IrmCon(m=0-1,n=3-4)的MAE。通过对单个Co原子、Co二聚体在无缺陷的完美石墨烯上迁移的过渡态的搜索,定量地确定了Co原子、Co二聚体在石墨烯上迁移的能垒,发现其在石墨烯上最稳定的位置的平均寿命仅为5.46×10-6s,其在石墨烯上很容易滑动从而聚集成为三聚体或四聚体。而对自由或支撑在石墨烯上的三聚体或四聚体的MAE的研究发现,石墨烯的支撑和Ir的掺杂都能增加Co3、Co4的MAE。这些发现或许能为寻找具有更大MAE的材料提供借鉴。其次,由于具有很强的MAE的二聚体在完美石墨烯上很不稳定,我们在石墨烯上引入单空位缺陷(SV)来固定二聚体。基于对Co族元素(Co,Rh, Ir)二聚体的搜索,我们得到了一个Ir二聚体在SV石墨烯上的高稳定体系。在这个高稳定体系中Ir二聚体的键轴垂直于石墨烯平面。SV石墨烯中的高能量梯度使得它能够将二聚体从完美石墨烯区域移到缺陷中心(CSV)。这样一个体系具有每个Ir原子25.7meV的巨大的MAE的值。在这个体系中,巨大的MAE来源于由Ir2在CSV处的特殊对称性导致的沿不同磁化方向的LDOS的差别。此外,我们提出了一个可行的Ir2在SV石墨烯上的组装方案。能带结构的分析表明,SV的距离与Ir2的吸附对体系的能带结构影响很大。我们的这个研究为减小高密度磁性存储的比特尺寸和调控体系的电子结构指出了一条有效的路径并且提出了很有希望在实验上实现的方法。最后,我们研究了5d元素的单原子吸附在SV石墨烯上的奇特物理性质。通过对所有5d原子在SV石墨烯上的磁性与MAE的计算,我们找到了两个磁性与MAE都很大的体系,即SV石墨烯支撑的W原子体系(W/SVGr)与SV石墨烯支撑的Au原子体系(Au/SVGr).进一步的研究发现W/SVGr的易轴在石墨烯面内而Au/SVGr的易轴垂直于石墨烯平面。所以W/SVGr很难有自发磁化,而Au/SVGr可能存在自发磁化。我们对Au/SVGr的磁矩间的RKKY相互作用的研究发现,Au/SVGr体系的交换耦合与SV的距离和SV所在的次晶格有关。以W团簇在SV石墨烯上的形成过程为例,我们的研究发现过渡金属在石墨烯上优先形成原子数为奇数的团簇的均匀阵列。