N，N-二甲基甲酰胺（DMF）是一种用途极广的化工原料和性能优良的溶剂，主要应用于聚氨酯、腈纶、医药、染料、电子等行业。为了消除废水对环境的影响，也为了降低生产成本，必须对DMF废水进行回收并循环使用或作为副产品出售。传统用于DMF/H₂O分离的方法存在高能耗、操作复杂和二次污染等问题。渗透汽化膜分离技术具有高效、节能、无污染等特点，可用于DMF/H₂O混合物的分离。本论文通过实验和分子模拟的方法，对分子筛复合膜的制备和DMF/H₂O溶液渗透汽化分离的过程进行研究。首先在α-Al₂O₃和聚四氟乙烯（PTFE）支撑体上合成了致密的亲水性NaA分子筛膜。原位水热法、二次生长法和刮涂法合成的NaA/PTFE复合膜的晶粒大小分别为1⁸μm、1⁷μm和1²μm。DMF/H₂O溶液的渗透汽化实验显示二次生长法和刮涂法合成的NaA/PTFE复合膜的最佳涂膜次数分别为4次和2次；最佳操作温度为80℃；最佳膜后侧压力分别为10kPa、20kPa。在最佳涂膜次数和渗透汽化操作条件下，二次生长法合成的NaA/PTFE复合膜的分离因子和渗透通量分别为23.5、1.25kg/（m2·h）；刮涂法合成的NaA/PTFE复合膜的分离因子和渗透通量分别为8.71、1.16kg/（m2·h）；料液中DMF质量分数为30%和50%时，二次生长法和刮涂法制备的复合膜的最大分离因子分别为23.62和23.78。对刮涂法制备的NaA/PTFE复合膜进行了放大实验，渗透汽化结果显示NaA复合膜可实现DMF/H₂O溶液的有效分离，为进一步放大和实现工业化奠定了基础。接着分别在α-Al₂O₃和PTFE支撑体上合成了ZSM-5和Sn-ZSM-5分子筛膜。渗透汽化性能测定Sn-ZSM-5膜为憎水膜，二次生长法合成的Sn-ZSM-5复合膜的分离性能比原位水热法合成的复合膜分离性能好。二次生长法合成的Sn-ZSM-5/α-Al₂O₃和Sn-ZSM-5/PTFE复合膜的最佳涂膜次数分别为2次和3次；Sn-ZSM-5/α-Al₂O₃复合膜渗透汽化实验中渗透液中DMF质量分数可达33.36%；Sn-ZSM-5/PTFE复合膜的最佳操作温度为90℃，渗透液中DMF质量分数可达31.42%；Sn-ZSM-5复合膜实现了DMF的回收提纯。料液中DMF浓度增加，分离性能下降。最后通过巨正则系综的蒙特卡洛方法（GCMC）、平衡分子动力学（EMD）和非平衡分子动力学（NEMD）方法模拟了DMF/H₂O溶液在NaA、ZSM-5膜中的渗透汽化行为。模拟结果显示DMF/H₂O溶液在分子筛膜中的渗透过程符合吸附-扩散模型；H₂O分子和DMF分子在整个渗透过程中呈迂回前进状态；质量分数为10%和20%的DMF/H₂O溶液为料液时，模拟体系中H₂O分子在NaA和ZSM-5分子筛膜的平均跨膜能量分别为：1.327kcal/mol、0.908kcal/mol和1.716kcal/mol、1.830kcal/mol。考察了模拟温度和料液浓度对水（总）通量的影响，趋势与实验结论相一致。