【摘 要】
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燃料电池是高效能源转化装置,可缓解环境污染以及能源短缺的现状。然而其阴极氧还原反应（ORR）动力学慢,迫切需要研究高活性,高稳定性和低成本的无金属碳催化剂。结构可调,比表面积大,孔隙率高的金属-有机骨架（MOF）是无金属碳催化剂最合适的自牺牲前体。但Zn2+与含氮配体构筑的MOF衍生的碳材料是微孔主导的,限制了 ORR反应过程的传质。针对这一问题,本论文以Zn2+与多氮唑羧酸杂环配体合成的Zn-M
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燃料电池是高效能源转化装置,可缓解环境污染以及能源短缺的现状。然而其阴极氧还原反应（ORR）动力学慢,迫切需要研究高活性,高稳定性和低成本的无金属碳催化剂。结构可调,比表面积大,孔隙率高的金属-有机骨架（MOF）是无金属碳催化剂最合适的自牺牲前体。但Zn2+与含氮配体构筑的MOF衍生的碳材料是微孔主导的,限制了 ORR反应过程的传质。针对这一问题,本论文以Zn2+与多氮唑羧酸杂环配体合成的Zn-MOF为前驱体,通过调控其结构制备具有分级多孔的高性能ORR碳基电催化剂。主要研究内容如下:（1）基于NaCl对Zn2+与5-羧基苯并三唑构筑的Zn-MOF的结构调控,制备高性能的N,O共掺杂的片层分级多孔碳基ORR电催化剂（NOHPC）。将Zn-MOF加入到饱和NaCl溶液中制备Zn-MOF@NaCl,碳化后洗去模板得到NOHPC。FESEM和TEM分析表明使用NaCl后,催化剂的形貌由棒状变为多孔纳米片状,这是因为NaCl具有模板和嵌入剂的双重功能。与Zn-MOF衍生的N,O共掺杂的多孔碳材料（NOPC）相比,NOHPC介/大孔、石墨碳和石墨氮的含量高。NOHPC在酸性、中性及碱性溶液中的催化活性分别为:起始电位Eo=0.82 V,0.88 V,0.97 V vs.RHE,半波电位 E1/2=0.69V,0.71V,0.87Vvs.RHE 和极限电流 JL=4.25mA cm-2,4.56 mA cm-2,5.1 mA cm-2,高于 NOPC 且接近 Pt/C,具有优于 Pt/C 的稳定性和抗甲醇性。NOHPC优异的催化性能归因于NaCl对其结构的调控。（2）基于对Zn2+与4,5-咪唑二羧酸摩尔比的调控,水热法制备双晶型锌基类沸石金属有机框架（Zn-ZMOF）,将其一步简单热解制备高性能N,O共掺杂多孔碳基（NOPC）ORR电催化剂。XRD表明Zn-ZMOF的结构随H3IDC与醋酸锌摩尔比的变化而变化,其中1:1的Zn-ZMOF具有双晶型结构。研究发现,双晶型Zn-ZMOF衍生的NOPC具有微/介孔结构、大比表面积、高含量石墨氮/吡啶氮和表面氧基团、高石墨化程度,其催化性能最好。NOPC在酸性、中性、碱性的催化性能分别为:Eo=0.84V,0.91 V,1.0 V vs.RHE,E1/2=0.65 V,0.75 V,0.87 V vs.RHE,JL=5.27 mAcm-2,5.2 mA cm-2,5.38mAcm-2,其中性和碱性的性能与 Pt/C相似,酸性的性能接近Pt/C,具有优于Pt/C的稳定性和抗甲醇性。出色的ORR催化性能归因于双晶型Zn-ZMOF衍生的NOPC具有独特的形貌结构。本工作使用未修饰Zn-ZMOF制备pH通用ORR电催化剂,制备过程具有绿色、简单的优点。
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