随着社会经济的迅速发展,人们对能源的需求量不断增长,寻找一种清洁、安全、高效的可持续能源系统对整个社会的发展具有重要意义。氢能作为一种新型的可再生清洁能源备受人们的关注。质子交换膜燃料电池作为氢能利用的有效载体,可以将化学能直接转化为电能,且只产生水一种产物。然而,将氢气作为燃料电池的燃料仍存在许多的困难,主要是缺乏安全、高效的储氢技术和便捷的供氢方式。NaBH4具有理论储氢容量高,能量密度大,安全可靠等优点,已成为目前储氢材料研究的热点。NaBH4水解析氢是一种便捷、安全的氢气发生技术,备受研究者的关注,并且大多数的研究致力于寻找一种高效的催化剂应用于NaBH4的水解脱氢反应。虽然,作为主导催化剂,贵金属(如Pt、Pd、Ru、Rh等)对NaBH4水解反应具有优越的催化活性。但是,贵金属催化剂的高成本、储量少以及社会对其的大量需求限制了它们的广泛应用。因此,研发价格低廉、性能优异的NaBH4水解催化剂是急需解决的问题。与贵金属催化剂相比,Co基催化剂具有良好的催化活性和较低的成本吸引了更多人的关注。本文围绕Co基催化剂的制备、表征及其对NaBH4水解的催化性能展开了一系列的研究。具体研究内容如下:1.Co@Pt-PEDOT:PSS/MWCNTs催化剂:Co@Pt核-壳纳米粒子催化剂是以聚(3,4-二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)修饰的多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,通过化学还原Co溶胶和电位移取代制备而成。利用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对其形貌、结构、晶态和元素价态等进行了表征。进一步测试了 Co@Pt-PEDOT:PSS/MWCNTs催化剂对NaBH4水解反应的催化活性,并优化了反应温度、NaBH4以及NaOH初始浓度等反应条件。结果表明,NaBH4和NaOH的最佳初始浓度分别为 150 mM,0.4 wt.%,在 298K 时 Co@Pt-PEDOT:PSS/MWCNTs 催化剂对 NaBH4催化水解反应的最大析氢速率约为6900mL/(min·g),对应的活化能为47.3kJ/mol。这种均一负载的、低铂含量的纳米结构催化剂在催化NaBH4水解反应中具有良好的催化活性。2.CuCoNi纳米片催化剂:使用硼氢化钠(NaBH4)作为还原剂,通过一步法原位合成了磁性可回收的钴基三金属纳米片。利用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、结构、晶态和元素价态等进行了表征。进一步测试了 CuCoNi的纳米片催化剂对NaBH4水解反应的催化活性,并优化了反应温度、NaBH4以及NaOH初始浓度等反应条件。结果表明,对NaBH4的水解脱氢反应,二维金属纳米片具有比传统单金属、双金属和三金属合金纳米粒子更高的催化活性。在CuCoNi的纳米片中Co和Ni之间的协同效应对增强催化剂活性起着至关重要的作用。此外,催化水解的动力学研究表明,CuCoNi纳米片催化剂的浓度对于硼氢化钠的水解是一级反应,其活化能为40.6 kJ·mol-1。3.Ru-M双金属纳米催化剂:在水溶液中,通过一个简单、绿色的方法合成了不同原子比的Ru-M(M = Fe,Co,Ni)双金属纳米催化剂。利用XRD、SEM、TEM等手段对其形貌、结构进行了表征,Ru-M纳米粒子的直径约为3-5 nm。进一步测试了 Ru-M(M = Fe,Co,Ni)双金属纳米催化剂对NaBH4水解反应的催化活性。结果表明,与Ru-Fe,Ru-Ni相比,Ru-Co(3:1)纳米催化剂具有最好的催化活性,甚至比比纯Ru纳米颗粒的催化活性更好,对于NaBH4的水解析氢反应。在Ru-Co纳米催化剂中,Co的氧化态为催化剂提供了更多的活性位点。在298K时,Ru-Co(3:1)纳米催化剂对NaBH4催化水解反应的最大析氢速率约为31500 mL/(min·g)。这种在水溶液中合成Ru-M双金属纳米催化剂的简单方法可以被推广到原位的催化反应中。