【摘 要】
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利用可再生能源在温和条件下电催化还原二氧化碳为高值燃料和化学品是能源化学的重要前沿,具有广阔的应用前景。低成本、高性能电催化剂的开发是其核心挑战。碳基电催化剂由于其优异的导电性、稳定性以及高比表面积等优点受到了研究人员的广泛关注。本研究采用廉价碳、氮源化合物与过渡金属盐在高温下混合热解制备包覆Ni的N掺杂碳纳米管基电催化剂,通过调节包覆的不同Ni合金组成、表面活性位实现还原CO2制备CO/H2比可
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利用可再生能源在温和条件下电催化还原二氧化碳为高值燃料和化学品是能源化学的重要前沿,具有广阔的应用前景。低成本、高性能电催化剂的开发是其核心挑战。碳基电催化剂由于其优异的导电性、稳定性以及高比表面积等优点受到了研究人员的广泛关注。本研究采用廉价碳、氮源化合物与过渡金属盐在高温下混合热解制备包覆Ni的N掺杂碳纳米管基电催化剂,通过调节包覆的不同Ni合金组成、表面活性位实现还原CO2制备CO/H2比可调合成气,乙烯等产物。以电催化还原CO2制备不同CO/H2比例合成气为目标,采用三聚氰胺和金属前驱体盐共热解合成了包覆不同组成Ni合金的N掺杂碳纳米管（NCNT@MxNi,M=Fe,Co）,其呈现竹节状结构,具有高比表面积和较高石墨化程度。结果表明,合成的包覆不同二元合金Co Ni、Fe Ni的电催化剂还原CO2产物只有H2和CO,且可得到宽范围可调CO/H2比例（0.5:1～3.4:1）的合成气。特别是NCNT@Co1Ni和NCNT@Co2Ni可在相比于可逆氢电极-0.8 V～-1.2 V电势范围内生成稳定CO/H2比例的合成气（2:1和1.5:1）,该比例满足合成气发酵制备生物燃料的组成要求,这种CO/H2比例对电势不敏感的特性对于利用间歇可再生电能驱动过程至关重要。还以NCNT@Ni催化剂探究了包覆的金属纳米粒子的活性作用。一方面通过浓酸热处理去除包覆的Ni粒子,CO法拉第效率由89%降低为65%,表明包覆的金属粒子可以显著增强CO2还原活性;另一方面在电解液中加入SCN-以毒化表面M-Nx类金属位,结果表明CO法拉第效率保持不变,说明该催化剂的CO2还原活性不是来自表面金属活性位。通过以NCNT@Ni,NCNT@CoxNi为载体在纳米管表面负载Cu实现CO2还原产物组成的调节。考察了不同还原负载Cu的方法、不同载体对CO2还原活性和产物分布的影响。结果表明引入表面活性位Cu使析氢反应抑制,并生成了甲酸、乙烯。其中乙二醇液相还原法制备的Cu/NCNT@Ni＿EG的Cu纳米粒子分布均匀,电化学活性表面积最大,在相比于可逆氢电极-1.5 V下得到甲酸法拉第效率为16%,乙烯法拉第效率为14%。
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