石墨烯材料拥有诸多优异性能,因此有希望成为高性能超级电容器电极材料。但是二维石墨烯易发生片层堆砌复合且比电容较小,这些缺点极大地限制了其在超级电容器领域的应用。为克服上述缺点,论文采用燃烧合成法以及氧化石墨烯自组装方法制备具有微观三维多孔结构的石墨烯材料,通过将三维石墨烯与二氧化锰复合,实现制备高性能超级电容器电极材料目标。本文研究了燃烧合成过程中碳源种类以及自组装过程中还原剂用量对于石墨烯微观三维形貌结构影响,并对其形成机理进行讨论。为了进一步获得高性能超级电容器电极材料,本文提出了新颖的反相微乳液法制备二氧化锰/三维石墨烯复合电极材料。在反相微乳液法的基础上,采用原位合成法制备二氧化锰/三维石墨烯复合电极材料,使二氧化锰/三维石墨烯电极材料电化学性能获得进一步提升。燃烧合成法可以快速制备出具有不同微观三维形貌结构的石墨烯材料。改变碳源(碳酸镁、碳酸钙以及二氧化碳)种类,可以实现对石墨烯微观三维形貌控制。碳源差异会导致石墨烯缺陷密度以及氧化物含量变化,进一步影响其电化学性能。采用机械混合法实现微观三维石墨烯与二氧化锰复合,使材料比电容由27.8 F/g提高到147.2 F/g。探索还原剂用量对自组装三维石墨烯孔结构形成影响规律,考察还原剂用量与石墨烯表面官能团种类及数量关系,给出具有最佳电化学性能三维石墨烯合成工艺条件。研究发现适当的还原剂用量会改变自组装三维石墨烯表面官能团组成以及孔结构参数,获得具有优异电化学性能的电极材料。提出反相微乳液法制备二氧化锰/三维石墨烯超级电容器复合电极材料。利用石墨烯强烈的亲油疏水特性,使其在油相中均匀分散;通过高锰酸钾与硫酸锰水溶液在微乳液滴内发生氧化还原反应制备二氧化锰颗粒,并负载于石墨烯三维多孔结构表面。反相微乳液体系中表面活性剂具有模板化作用,可以制备出“纳米棒”或“纳米球”状二氧化锰颗粒。热退火处理条件会影响二氧化锰结构水含量、结晶状态以及比表面积,从而改变电极材料整体电化学性能。在最佳热处理条件下(150°C),复合电极材料比电容由222.5 F/g提高到387.9 F/g;经过1000次多循环测试后,样品电容保持率为90.4%。以反相微乳液方法为基础,原位合成制备二氧化锰/三维石墨烯超级电容器复合电极材料。利用高锰酸钾与石墨烯表面碳发生的氧化还原反应,在石墨烯表面原位生成二氧化锰涂层。与反相微乳液方法相比,该方法可以实现“一步法”获得高性能二氧化锰/三维石墨烯复合电极材料目标。研究发现,该方法获得二氧化锰微观形貌为涂层结构,这种结构与三维石墨烯表面结合紧密,有助于发挥三维石墨烯高导电性优势。相同测试条件下(测试电流密度0.5 A/g),与反相微乳液法相比,原位合法制备二氧化锰/三维石墨烯复合电极材料比电容由222.5 F/g提高到479.6 F/g;1000次多循环测试后,样品电容保持率由90.4%提升至92.7%。