表面等离子体光电调制器及消逝场激发表面等离子体增强拉曼散射的研究

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上世纪六十年代,表面等离子体(Surface plasmons,SPs)的概念被美国理论物理学家R.H.Ritchie正式提出,随后这种位于金属与介质分界面处的电子集体振荡行为吸引了全世界科学家的目光。SPs效应可在界面处产生一种传播的消逝场。该现象因对介质折射率敏感而被广泛应用于生化表界面传感分析。时至今日,表面等离子体共振(Surface plasmon resonance,SPR)传感器仍然是运用广泛的生物传感器之一,并逐步向SPR成像拓展。二十一世纪初随着纳米技术的迅速崛起,人们发现SPs能够突破衍射极限,进而对光电磁场传播能量进行纳米限域。这一惊人的特性随后被应用于纳米光子学研究领域,用以解决光子回路和电子电路之间互联互通的瓶颈问题。尽管目前已经有报道阐述了基于SPs的电光调制器结构,然而在纳微尺度上高效调控光传播的器件仍然缺乏。另一方面SPs与表面增强拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)效应密切关联。SPR是SERS物理增强机制中最主要的模型,而SERS也是SPs最受关注的应用之一,研究SPs的近场和远场行为是突破SERS技术三大科学挑战(灵敏度,重复性和可靠性)的关键。以往的SERS研究主要集中在SERS基底的制备上,而SERS基底和光学元件之间的匹配性却总被忽略。这导致SERS新增强原理和结构的发掘迟滞。本文正是基于以上这些科学问题,基于纳微尺度内SPs的耦合机制设计光子学器件、开发关键SERS技术,主要内容分成以下三个方面:1.利用SPs对折射率敏感的性质,设计和制备一种主动调制的等离子体器件。在一维银光栅表面表面构筑液晶分子层的控制回路,实现对液晶分子取向可调控的主动调控功能的plasmon-coupled emission器件。这一器件可在纳米尺度上实现外部电压信号对透射光波长的主动、连续以及可逆调控。器件的透射波长动态调制范围为17 nm,响应速度为4.24 ms,同时拥有较低的驱动电压1.06 V/mm。这一研究为可调纳米光子器件例如纳米光源、纳米开关等的设计打开了一个思路,详见第二章。2.针对光学系统和SERS基底之间的匹配性问题,本部分工作提出了一种集成化等离子体增强拉曼光谱仪(integrated plasmon-enhanced Raman spectrograph,i PERS)的策略,能够把SERS基底和光学系统有效地集成一体。纳米粒子和膜系统(nanoparticle-on-film,NOF)在近场具有巨大电磁场增强,在远场具有优异的定向SERS发射行为。为了定向激发和收集SERS信号,我们自行设计了一种消色差固浸镜头作为i PERS系统的核心部件。i PERS系统对位于NOF基底缝隙中的单层对巯基苯胺分子的检测结果表明仪器能够监测纳米尺度内的光催化反应,表明i PERS系统在界面化学反应监测方面的光明未来,详见第三章。3.纳米粒子附近的局域表面等离子体(Localized surface plasmons,LSPs)是SERS检测的关键。在过去的几十年中,人们研究了纳米粒子的尺寸、形貌和聚集情况对SERS增强的影响,但是很少讨论用于激发LSPs的电磁场。本部分工作采用平板波导产生的消逝场激发纳米点阵列结构上的LSPs。和直接激发相比,采用平板波导消逝场激发模式能够进一步将SERS信号强度提高1-2个数量级。另外基于波导消逝场激发的LSPs,其近场分布极度依赖入射光的偏振方向。随着入射光偏振的变化,纳米粒子上LSPs产生位置会随之出现在纳米粒子两端或者底部,并能够维持较高的局域电场增强。这项技术提供了一种进一步提高并灵活运用贵金属纳米粒子SERS、SHINERS甚至TERS技术的思路,详见第四章。
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