【摘 要】
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磁性纳米材料被越来越多的应用于磁热疗中,但目前热疗温度的控制主要依赖于循环水冷却、调节交变磁场强度等方式,增加了临床治疗的难度和复杂性。居里温度为42-46℃的磁性纳米材料有望通过磁相变特性实现热疗温度的自动控制,然而目前应用于磁热疗临床试验的纳米材料多为Fe3O4或CoFe2O4纳米颗粒,居里温度高达几百摄氏度,无法应用于自控温磁热疗。研发能够自动控温的低居里温度
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磁性纳米材料被越来越多的应用于磁热疗中,但目前热疗温度的控制主要依赖于循环水冷却、调节交变磁场强度等方式,增加了临床治疗的难度和复杂性。居里温度为42-46℃的磁性纳米材料有望通过磁相变特性实现热疗温度的自动控制,然而目前应用于磁热疗临床试验的纳米材料多为Fe3O4或CoFe2O4纳米颗粒,居里温度高达几百摄氏度,无法应用于自控温磁热疗。研发能够自动控温的低居里温度磁性纳米材料是近年来磁热疗技术发展的新方向。本文利用Cr3 和Zn2 减弱CoFe2O4纳米颗粒次晶格间的超交换作用,从而大幅度降低了CoFe2O4纳米颗粒的居里温度,磁热实验表明,制备的纳米颗粒可在42-46℃范围内自动控温;此外,为实现磁热疗与化疗药物的协同增敏作用,以制备的纳米颗粒为基础,研发了磁性碳纳米管和可注射磁性水凝胶两种可缓释化疗药物的新型磁性纳米材料,并研究其自控温性能与体外释药行为。主要研究内容如下:通过水热法在CoFe2O4中引入非磁性Cr3 ,制备CoCrxFe2-xO4(0≤x≤1.2)纳米颗粒并研究Cr3 对磁学性质的调控机理。研究发现,Cr3 的引入降低了八面体B位的磁矩,A-B位间的超交换作用也相应减弱,使其居里温度随Cr3 含量的升高而降低,当x从0升高到1.2时,居里温度由417.5℃降低至345.8℃。随后,为进一步降低居里温度,以制备的CoCr0.6Fe1.404纳米颗粒为基础,在其中引入非磁性Zn2 ,得到了居里温度范围为34.3-361.7℃的ZnxCo1-xCr0.6Fe1.4O4(0≤x≤0.56)纳米颗粒。其中,Zn0.54Co0.46Cr0.6Fe1.4O4纳米颗粒的居里温度为45.7℃,磁热实验表明,该纳米颗粒在医用交变磁场下的比热能吸收率(SAR)为774W/kg,并且可将温度自动控制在44-44.6℃,达到了磁热疗的温度要求。细胞实验表明Zn0.54Co0.46Cr0.6Fe1.4O4纳米颗粒具有良好的生物相容性。基于制备的自控温Zn0.54Co0.46Cr0.6Fe1.4O4纳米颗粒研发了磁性碳纳米管和可注射磁性水凝胶,并用于负载抗肿瘤药物盐酸阿霉素。磁热实验和体外释药实验表明,二者可同时用于自控温磁热疗和药物缓释。一方面,磁性碳纳米管和磁性水凝胶在交变磁场下均可将热疗温度自动控制在42.6-43.1℃,达到了自控温磁热疗的温度要求;另一方面,在自控温磁感应加热的过程中,负载盐酸阿霉素的磁性碳纳米管和磁性水凝胶在肿瘤pH值环境下2小时的释药量分别为23.5%和22%,最终释药量达到了71.7%和75%,均符合国家药典对药物缓释制剂的要求,具有缓释盐酸阿霉素的效果。
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