超分子组装体是构建基元（比如原子分子或其聚集体）以分子间相互作用为推动力组装而成的功能实体结构。从单个分子层面深入理解超分子组装的本质和动态过程以及外界因素对超分子体系稳定性的影响，是构筑新型超分子结构与材料的关键所在。基于原子力显微镜（AFM）的单分子力谱技术（SMFS）是一种非常有效的研究分子间/分子内相互作用的方法。本文利用基于AFM的SMFS方法，从单个分子水平研究几个超分子体系中的相互作用的机理，量化外界因素对这些相互作用强弱的影响。在论文起始部分详细介绍了AFM、SMFS工作原理，包括仪器组件功能，力曲线获得和分析，单链拉伸判据及断裂强度测量；讨论了超分子中存在的典型相互作用，介绍了SMFS在超分子研究中的应用。含硫分子（如硫醇、硫醚）通过“硫原子”与金原子间强烈的特异性作用自组装形成具有特定功能、有序稳定的超分子结构，因而在材料科学、制药工程、分子生物学等诸多领域显现出重要的应用价值。从单分子水平上理解金-硫特异性结合时共价键形成/断裂机理及影响因素，对宏观层面的研究工作具有重要的指导意义。基于此，我们首先从单个分子水平上研究了金-硫共价键形成及断裂过程的本质。研究发现，金-硫共价键的形成经历“配位键向共价键转变”这一动态过程；外力拉伸作用下，金-硫共价键结合位点断裂的本质是结合位点附近金-金键的断裂。此外，我们分别考察了环境因素（如金基底表面性质、pH值、作用时间等）对独立的单个巯基与金结合位点以及自组装膜中巯基与金的结合位点稳定性的影响，直接定量测得了在不同条件下硫醇与金结合位点的强度信息。比较了独立的单个巯基与金结合位点以及自组装膜中巯基与金的结合位点稳定性的强弱，并对这种现象产生的原因进行讨论。接下来，我们研究了独立的单个硫醚与金结合位点以及自组装膜中硫醚与金的结合位点稳定性的异同及其受环境因素的影响程度。直接定量测得了在不同条件下硫醚与金之间的结合强度。随后，比较了独立的单个硫醚与硫醚组装膜中金-硫结合的强度。论文中对上述现象产生的原因进行了详细的讨论。以PNIPAM为基本构筑单元的刺激响应型超分子体系以其灵敏的温度响应性、独特的相变行为以及作为人们研究蛋白质折叠等生命过程发生机理的模型体系而一直是研究的热点。从单个分子水平深刻理解温敏型超分子结构构象转变的本质和动态过程，以及环境因素对其稳定性的影响，有利于指导宏观层面的研究工作，为新型功能材料的研发提供直接信息。为此，我们一方面研究了温敏聚合物PNIPAM分子单链的相变本质及折叠、解折叠动态过程，定量测定了外界因素对相变后塌缩结构稳定性的影响，从单个分子层次给出聚合物形成的塌缩结构的结构信息，揭示了促进PNIPAM塌缩组装的主要推动力源于疏水作用和氢键协同作用。另一方面，我们进一步研究了硫酸钠诱导下PNIPAM发生的多级相变过程，首次从单分子水平研究了PNIPAM单链相变分裂成低温相变和高温相变两个步骤的机理，定量地比较了两种不同相变过程对PNIPAM塌缩结构的稳定性的影响。