【摘 要】
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分子间氢键的强弱严重影响氢键结合的超分子聚合物水凝胶的凝胶化和流变行为,提供了一种调节水凝胶理化性质的途径,以满足特定的生物医学应用。本文研究了N-丙烯酰基甘氨酰胺（NAGA）侧链上的双酰胺基序间的间隔基团变化对聚合物网络间氢键作用的影响。设计并合成了一种与NAGA结构相似的新型单体,即在双酰胺基序间引入一个额外的亚甲基,将这种新单体命名为N-丙烯酰基丙氨酰胺（NAAA）。NAAA在水溶液中可以通
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分子间氢键的强弱严重影响氢键结合的超分子聚合物水凝胶的凝胶化和流变行为,提供了一种调节水凝胶理化性质的途径,以满足特定的生物医学应用。本文研究了N-丙烯酰基甘氨酰胺（NAGA）侧链上的双酰胺基序间的间隔基团变化对聚合物网络间氢键作用的影响。设计并合成了一种与NAGA结构相似的新型单体,即在双酰胺基序间引入一个额外的亚甲基,将这种新单体命名为N-丙烯酰基丙氨酰胺（NAAA）。NAAA在水溶液中可以通过自由基聚合形成一种新型超分子聚N-丙烯酰基丙氨酰胺（PNAAA）水凝胶。额外的亚甲基间隔基团导致聚合物链分子间氢键弱化,赋予水凝胶超软且高度溶胀的性质。利用变温红外吸收光谱证明了在升温过程中PNAAA水凝胶中的氢键比PNAGA水凝胶的氢键更易被破坏;通过计算机模拟计算获得了双NAAA二聚体和双NAGA二聚体分别在水环境下的氢键的键长和键能,以上结果证实PNAAA凝胶网络中的氢键交联弱于PNAGA凝胶网络的氢键交联。有趣的是,由于减弱的分子间双酰胺氢键和增强的水-酰胺氢键作用,PNAAA水凝胶可以被调节形成具有自融合和出色的防污能力的瞬态网络。该水凝胶的一个重要的应用是完全抑制术后腹部黏连和复发性黏连。这种超分子水凝胶网络可以解离并从体内排出。分子机制研究揭示PNAAA水凝胶能够抑制炎症反应信号通路,调节纤溶系统平衡。这种自融合防污超软超分子水凝胶有望成为完全防止术后组织黏连的屏障生物材料。
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