耐低温环氧树脂的增韧特性及机理研究

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环氧树脂基复合材料在极地低温环境中服役时,材料的脆化是需要解决的关键问题。环氧树脂由于交联密度大,存在着脆性高的问题,在低温环境下使用时,环氧树脂韧性不足的问题会更加突显,这制约了环氧树脂及复合材料在极地环境中的应用。本文以双酚A型环氧树脂E54为基体,通过改变环增韧剂类型,分别采用物理共混改性和活性反应改性的方法,设计制备了两种耐低温环氧树脂体系E54/EE41/DDS和E54/PEK-C/DDS。利用非等温DSC测试和外推法确定了固化特征温度。采用Kissinger和Ozawa法计算了两种环氧树脂固化体系的表观活化能和反应级数。通过非线性拟合的方法建立了两种环氧树脂体系的自催化模型动力学方程,经验证模型方程能较好地符合实验结果。采用非模型拟合法研究发现随着固化度增大两种体系的活化能都出现先减小后增大的趋势,两种体系都是自催化反应。红外光谱分析表明两种环氧树脂体系的固化反应机理为胺类的自催化反应。对于E54/EE41/DDS环氧树脂体系,在常温下,当m(EE41):m(DGEBA)为3:1时,环氧树脂的拉伸强度和伸长率最大,相比未增韧环氧树脂增大了53.3%和131.4%。在低温下,当m(EE41):m(DGEBA)为3:1时,E54/EE41/DDS环氧体系的拉伸强度、断裂伸长率和弯曲强度相比未增韧环氧树脂分别增加了13.7%、44.3%和8.5%。对于E54/PEK-C/DDS环氧树脂体系,在常温下,当PEK-C的含量为8wt.%时,环氧树脂的拉伸强度、断裂伸长率和弯曲强度最大,相对于未增韧环氧树脂分别提高了18.8%、10.4%和5.7%。在低温下,PEK-C含量为8wt.%时,E54/PEK-C/DDS体系的拉伸强度、断裂伸长率和弯曲强度相对于未增韧环氧树脂分别提高了10.7%、22.8%和4.1%。EE41比PEK-C有更好的增韧效果。通过动态力学分析研究了两种耐低温环氧树脂体系的分子结构特点。发现EE41的加入增大了环氧树脂的力学损耗,降低了规整性,使分子链的运动能力增强,增加了环氧树脂的柔韧性,但玻璃化转变温度会降低,当m(EE41):m(DGEBA)=3:1时环氧树脂的T_g相比于未增韧环氧树脂降低了41.3%。PEK-C的加入使环氧树脂环内出现轻微的相分离,力学损耗峰的峰宽变大,体系的规整性降低。当PEK-C的含量为8wt.%时,环氧树脂的力学损耗峰为单一峰,体系相容性较好,其玻璃化转变温度相比于未增韧环氧树脂提高了6.95%。通过SEM观察不同增韧体系的环氧树脂体系在常温和低温下发生破坏的断口微观形貌。分析发现,在常温下,EE41通过微裂纹和屈服变形增韧环氧树脂,PEK-C通过桥联和剪切屈服的方式增韧环氧树脂;在低温下,EE41主要通过形成微裂纹增韧环氧树脂,PEK-C通过剪切屈服的方式增韧环氧树脂。
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