青海湖地区表层土壤中PAHs的分布特征、污染风险及来源解析

来源 :陕西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:baoyuan000
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多环芳烃(PAHs)是一种典型的有机污染物,由2个或2个以上苯环以不同形状如串状或支链状排列组合的化合物,有较高的亲脂性和疏水性特征已成为重要的环境和食品污染物,因其具有很强的毒性、能在生物体内富集且在环境中保留时间较长受到人们广泛的关注。作为一种固相沉积物,对土壤中多环芳烃的浓度状况、分布特征的研究,可以确定研究区域的环境污染情况,是进行健康风险和生态风险评价的重要依据,也能判断主要来源等信息。本论文于2019年5月在青海湖地区共采集89个表层土壤,对土壤中的多环芳烃的含量与组成、土壤理化性质与多环芳烃相关性、研究区不同区域分布特征及其环境生态和健康风险进行了评估,同时对潜在来源进行了分析。通过超声波萃取方法提取土壤样品中的PAHs,用硅胶氧化铝层析柱净化,最后气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行了样品中16种PAHs的测定。并采用苯并[a]芘的毒性当量浓度TEQBaP、风险质量标准法和终身致癌风险法对表层土壤中的PAHs进行风险评价。运用比值法和主成分分析与多元线性回归分析法对PAHs进行来源解析。得出了以下研究结论:(1)本研究区域总量分布特征、各组分特征:PAHs总量平均值为318.37μg·kg-1。样品中 PAHs 总量的浓度范围为 169.00~638.94μg·kg-1。单体 PAH的含量变化范围为0.33~215.17μg·kg-1,大小依次为菲Phe>荧蒽Fla>芘Pyr>萘Nap>芴Flu>(?)Chr>苯并[b]荧蒽BbF>苊Acy>苯并[a]蒽BaA>苯并[a]芘BaP>苯并[g,h,i]芘 BghiP>苯并[k]荧蒽 BkF>苯并[1,2,3-c,d]芘 InP>蒽 Ant>苊烯Ace>二苯并[a,h]蒽DahA。所有样品中,5环二苯并[a,h]蒽的相对含量均最低,3环菲含量最高。所有样品中2环、3环、4环、5环和6环所占比例分别为8.80%、8.13%、7.83%、3.44%和 2.71%。低分子量 2-3 环 PAHs 总量为 157.48μg·kg-1,范围为 71.39~311.01μg·kg-1,占比 49.22%,范围为 40.89~70.73%。4 环 PAHs 总量为99.78μg·kg-1,范围为48.68~226.12μg·kg-1,占比31.06%,范围为17.04~38.10%。5-6 环 PAHs 总量为 61.12μg·kg-1,范围为 26.13~108.91μg·kg-1,占比19.72%,范围为9.58~33.40%。可见,2-3环PAHs组成占主导地位,所占比例最大。从致癌作用强度来说,4-6环的稠环化合物远高于其他类PAHs,本研究区实验结果显示,4-6环PAHs所占质量分数为50.78%,其中中致癌或毒性的4环PAHs占31.06%,强致癌的5-6环PAHs占19.72%,其余为无致癌或低毒的2-3环PAHs,所占质量分数为49.22%,可见,青海湖地区表层土壤中的PAHs以高环致癌组分为主。(2)从污染物浓度空间分布特征来看,青海湖北部地区样点PAHs含量平均值为 350.30μg·kg-1,范围为 138.38~638.94μg·kg-1。单体范围 0.33~215.17μg·kg-1。南部地区样点PAHs含量平均值为336.94μg·kg-1,范围为189.56~560.59μg·kg-1,单体范围0.61~157.85μg·kg-1。西部地区样点PAHs含量平均值为266.57μg·kg-1,范围为172.36~458.37μg·kg-1,单体范围0.47~109.28μg·kg-1。东部地区样点PAHs含量平均值为260.63 μg·kg-1,范围为169.00~320.56μg·kg-1,单体范围0.66~97.44μg·kg-1。青海湖地区各地区样点PAHs总量平均值北部地区>南部地区>西部地区>东部地区。从污染物在不同土壤类型中的分布特征来看:PAHs含量平均值排序为农田>草滩地>其他>沙地,农田土壤以2-4环PAHs为主,沙地土壤以2环PAHs为主,其余环数PAHs含量差异不大。(3)为评估研究区土壤重金属污染的生态与人类健康风险,选用了苯并[a]芘的毒性当量浓度和风险质量标准法。其中,苯并[a]芘毒性当量浓度评价法显示,青海湖地区表层土壤样品中的PAHs,已有33、58、71、73、74、78、89等7个样点的苯并[a]芘毒性当量浓度(TEQBap)超出标准参考值(33μg·kg-1),出现轻微程度的生态风险,占样点总量的7.87%。其中采样点71苯并[a]芘毒性当量浓度最高,为42.35μg·kg-1,是标准参考值的1.3倍。从超标样点分布区域看,TEQBap值超过标准的样点,主要集中在青海湖北部地区。这可能与青海湖北部地区农田、牧场、人口等分布较多,而致使当地土壤频繁受到生活、交通及工业生产等人为活动影响有关。其余92.13%的土壤样品苯并[a]芘毒性当量浓度值低于标准参考值,属于无生态风险级别。其中采样点4、19、34、52、56苯并[a]芘毒性当量浓度小于10μg·kg-1,远低于标准参考值。样点13、28、61、77的TEQBap值已经接近标准参考值,同样需要予以关注和防控。风险质量标准法评价表明,有70个土壤样品的Flu多环芳烃单体含量大于ERL值,会对生物产生偶尔的毒害效应,其他土壤样品16种PAH单体几乎不会对生物产生毒害效应。(4)研究区土壤PAHs健康风险评价显示:青海湖地区表层土壤中PAHs的潜在致癌风险总体显现出,儿童群体的潜在致癌风险大于成人。其中,在整个研究区范围内,儿童终身致癌风险(包含皮肤吸收、摄入、呼吸吸入3种途径)为1.7790×10-5,略大于1.000×10-5,达到了低致癌风险程度。成人终身致癌风险为1.0096×10-6,尚未构成终身致癌风险。就致癌途径而言,儿童和成人均表现为皮肤吸收途径>摄入途径>呼吸吸入途径。(5)来源解析表明:大多数样点都受到了机动车尾气和生物质、煤炭燃烧污染源的影响,个别样点还可能受到石化产品开采、运输过程中的泄漏污染。主成分分析与多元线性回归分析结果显示:青海湖地区表层土壤PAHs主要来源于燃油源、生物质燃烧及石油源。这与比值分析法中BaA/(BaA+Chr)值在0.3~0.4之间、InP/(InP+BghiP)在0.5附近指示的污染源相一致。综合分析得出本研究区域PAHs来源主要为:石油和生物质高温燃烧源及石油源混合组成。这可能由于研究地区属于欠发达地区,生活方式以使用新柴、牛粪类生物质为主;而且以旅游业为经济支柱,外来车辆途径频繁,部分采样点交通运输机动车尾气贡献率较大,所以存在石油燃烧成分。
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