开发具有高能量密度、高安全性以及长寿命的锂离子电池对于发展便携式电子设备、电动汽车和新能源发电技术至关重要。其中,提升正极材料在高电压工作区间（>4.5 V）的电化学性能以及开发高安全性电解质是锂离子电池实现高能量密度、长寿命以及高安全性的关键技术。本论文以Li₃V₂（PO₄）₃（LVP）锂离子电池正极材料为切入点,一方面为了解决该材料电子电导率低、高电压下与商用电解液发生副反应等问题,分别对材料进行表面功能包覆和电极结构优化,提升其在高电压下的比容量、循环稳定性、快速充放电能力和低温容量。另一方面,设计制备高安全性离子凝胶电解质,将其应用于磷酸钒锂金属锂电池中,抑制锂枝晶生长以及正极集流体腐蚀,实现了电池在高电压下的长寿命循环和高安全性。首先,采用溶胶-凝胶法合成碳包覆磷酸钒锂正极材料,在此基础上,将YPO₄作为第二相包覆物弥散分布在表面碳层中。利用所制备的YPO₄-LVP/C材料抑制LVP与电解液之间的表面/界面副反应,增强锂离子-溶剂团簇在界面的去溶剂化能力,提升材料在高电压下的循环稳定性和倍率性能,以及低温充放电能力。其次,从应用化方面考虑,开展了电极结构优化研究。采用聚丙烯酸锂（LiPAA）多功能粘结剂制备磷酸钒锂电极片,实现对活性材料的均匀包覆,显著提升电极的长循环稳定性和高倍率充放电性能,并且深入探讨了电极与电解液间的表面/界面反应机理和电化学动力学性质。最后,针对商用液态电解液易泄露、易挥发以及锂枝晶生长刺破隔膜引起内短路等安全问题,本论文设计制备了离子凝胶聚合物电解质,构建了具有高安全性、优异循环稳定性的磷酸钒锂固态金属锂电池。具体采用离子液体为增塑剂,LiTFSI为锂盐,交联的聚离子液体为骨架,制备了不泄露、不挥发、电化学窗口宽、离子电导率高的离子凝胶电解质。在此基础上,为实现高机械强度兼具高离子传输能力,进一步设计制备了有机-无机网络互穿离子凝胶聚合物电解质,所组装的磷酸钒锂固态金属锂电池在高工作电压区间展现出优良的电化学性能。