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近年来，药物和个人护理品(PPCPs)的持续使用和累积对生态环境和人类健康构成了严重的威胁，因此研发高效的物理化学处理方法具有重要意义。基于?OH或SO4??等自由基的高级氧化技术因具有很强的氧化分解难降解有机污染物的能力而备受关注，目前高级氧化技术的研究热点主要集中在高效非均相催化剂的制备及其固液界面的催化氧化机理方面。本文采用水热法优化制备了一种碳量子点负载的铁氧化物催化材料(CQDs@γ-Fe2O3)，分别用于可见光活化PDS(Vis-CQDs@γ-Fe2O3/PDS)和紫外光-草酸化学原位氧化(UV-CQDs@γ-Fe2O3/OX)两种体系高效降解典型药物磺胺甲恶唑(SMX)，对相关的反应条件、降解机理进行了考察，并结合密度泛函理论(DFT)计算，对CQDs的作用及界面界面反应过程进行了探究，主要结果如下：
(1)优选铁氧化物基体制备了CQDs@γ-Fe2O3，当CQDs/γ-Fe2O3为0.05g/g时，催化材料具有最佳的PDS可见光活化效果，催化剂投加量、PDS浓度和反应温度与SMX的降解正相关，而pH=3.0时降解效果最佳。通过考察体系的铁溶出规律，推测Vis-CQDs@γ-Fe2O3/PDS体系中发生了非均相-均相铁循环，CQDs能将γ-Fe2O3的可见光生电子快递传输给界面吸附或均相中的Fe3+，生成Fe2+活化PDS产生SO4??。
(2)UV-CQDs@γ-Fe2O3/OX体系能快速降解SMX，效果显著强于γ-Fe2O3体系，其最佳反应条件为：pH=3.0，[OX]=0.2mM，CQDs@γ-Fe2O3=0.1g/L。体系中主要自由基为O2??和?OH，及少量的CO2??。CQDs能加速固液界面的Fe(III)/Fe(II)循环，通过快速富集γ-Fe2O3表面络合[≡FeIII(C2O4)n]2-2n光化学还原所生成的电子，传输至其表面吸附的O2生成O2??，进而形成?OH快速氧化分解SMX。
(3)制备了数种不同晶面的碳量子点负载铁氧化物，进行了实验验证与DFT计算，发现CQDs与铁氧化物晶面的成键方式与SMX在上述两类体系中的降解效果密切相关。Fe3O4(100)晶面、α-Fe2O3(110)晶面和CQDs之间会形成O-C键，有利于铁氧化物光生电子传输到碳量子点，而Fe3O4(111)、α-Fe2O3(001)、α-Fe2O3(012)与CQDs形成Fe-O键，抑制了CQDs的作用。计算发现γ-Fe2O3的3个晶面(220)、(113)和(311)负载CQDs后均形成了O-C键，因此催化活性最好。
(1)优选铁氧化物基体制备了CQDs@γ-Fe2O3，当CQDs/γ-Fe2O3为0.05g/g时，催化材料具有最佳的PDS可见光活化效果，催化剂投加量、PDS浓度和反应温度与SMX的降解正相关，而pH=3.0时降解效果最佳。通过考察体系的铁溶出规律，推测Vis-CQDs@γ-Fe2O3/PDS体系中发生了非均相-均相铁循环，CQDs能将γ-Fe2O3的可见光生电子快递传输给界面吸附或均相中的Fe3+，生成Fe2+活化PDS产生SO4??。
(2)UV-CQDs@γ-Fe2O3/OX体系能快速降解SMX，效果显著强于γ-Fe2O3体系，其最佳反应条件为：pH=3.0，[OX]=0.2mM，CQDs@γ-Fe2O3=0.1g/L。体系中主要自由基为O2??和?OH，及少量的CO2??。CQDs能加速固液界面的Fe(III)/Fe(II)循环，通过快速富集γ-Fe2O3表面络合[≡FeIII(C2O4)n]2-2n光化学还原所生成的电子，传输至其表面吸附的O2生成O2??，进而形成?OH快速氧化分解SMX。
(3)制备了数种不同晶面的碳量子点负载铁氧化物，进行了实验验证与DFT计算，发现CQDs与铁氧化物晶面的成键方式与SMX在上述两类体系中的降解效果密切相关。Fe3O4(100)晶面、α-Fe2O3(110)晶面和CQDs之间会形成O-C键，有利于铁氧化物光生电子传输到碳量子点，而Fe3O4(111)、α-Fe2O3(001)、α-Fe2O3(012)与CQDs形成Fe-O键，抑制了CQDs的作用。计算发现γ-Fe2O3的3个晶面(220)、(113)和(311)负载CQDs后均形成了O-C键，因此催化活性最好。