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传统Fenton法对污染物有较高的降解速率,但存在反应后产生大量的含铁污泥等缺点。为了克服这些缺点,非均Fenton反应受到研究人员的广泛关注,越来越多的天然粘土经改性作为经济催化剂被使用。
本论文研究了铁柱撑蒙脱石作为非均相UV/Fenton催化剂降解阳离子和阴离子染料废水。铁柱撑蒙脱石表面带负电荷,对阳离子和阴离子染料吸附效率不同,研究吸附对非均相UV/Fenton体系影响,并进行动力学分析,可为进一步工程化提供理论与实验依据。论文的主要研究成果如下:
(1)对比考察了在UV、UV/H2O2、UV/Fe-Mt-1.0、H2O2/Fe-Mt-1.0和UV/H2O2/Fe-Mt-1.0五种情况下非均相UV/Fenton体系对橙黄G与亚甲基蓝的脱色降解影响。实验表明,UV/H2O2/Fe-Mt-1.0脱色降解效果最显著,三者结合体系具有很好的协同作用,有利于氧化脱色性能的提高。
(2)实验不同pH、H2O2浓度、催化剂投加量以及温度对橙黄G与亚甲基蓝染对非均相UV/Fenton反应的影响。结果表明,温度为30℃时,OG的降解最佳条件为: pH为3.0,H2O2的浓度为20mmol·L-1及1.0g·L-1 Fe-Mt-0.1投加量,180min后橙黄G的降解率为99.4%;温度为30℃时,MB的降解最佳条件为:pH为3.0,H2O2的浓度为10mmol·L-1及0.2g·L-1 Fe-Mt-0.1投加量。80min后MB的降解率为94.4%。
(3)在溶液pH值在最佳条件下,Fe-Mt-1.0非均相UV/Fenton反应对橙黄G的脱色遵循两阶段准一级反应动力学,初始缓慢阶段和快速阶段两部分构成。而对亚甲基蓝的脱色遵循零级反应动力学。
(4)对催化剂进行重复使用,非均相UV/Fenton反应运行180min,OG脱色率均达到90%以上。重复使用第二次MB脱色率均能达到80%以上,说明催化剂在反应过程中没有失活;催化剂投加量为1 g·L-1时铁溶出量仅占总铁量0.50mg·L-1左右,表明催化剂稳定性较好。
(5)考察了自由基在非均相Fenton反应的影响。结果显示,加入自由基抑制剂异丙醇后降解反应明显减弱,表明Fenton反应主导为产生高氧化活性的羟基自由基,与自由基理论相符合。
(6)研究了不同煅烧温度对Fe-Mt-0.1催化性能影响,实验表明经过400℃煅烧后效果最佳。120min时OG脱色降解率达92.8%,80min时MB脱色降解率达97.4%。同时,考察了不同OH/Fe摩尔比对柱撑蒙脱石催化性能影响表明催化剂氧化性能随OH/Fe摩尔比增大而增强。