聚丙烯腈螯合纳米纤维膜的制备及其吸附性能探究

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现代工业中,含重金属和染料的工业废水处理已成为环保的主旋律,开发性能优异的废水处理材料具有重要意义。在众多材料中,具有高表面积和良好吸附性能的静电纺螯合纳米纤维受到越来越多的关注,在工业废水处理领域展现了良好的应用前景。在以往工作中,大多从聚丙烯腈出发,电纺成纳米纤维,再与盐酸羟胺(或乙二胺、二乙烯三胺等)发生接枝反应制备螯合纳米纤维,得到能吸附Cu2+、Ag+、Pb2+等重金属离子的纤维膜,其吸附能力比腈纶经类似处理形成的螯合纤维提高了几至几十倍,但进一步研究后发现,该纤维膜在接枝改性中,随着盐酸羟胺引入量的增加,纤维膜显著收缩,柔性变差,强度大幅度降低,变得很脆、容易破碎,无法使用,同时也存在着工艺繁琐、操作不便问题,开发柔性且工艺相对简单的聚丙烯腈螯合纳米纤维制备新技术具有重要意义。针对上述问题,本论文设计了聚丙烯腈与盐酸羟胺或乙二胺接枝改性再纺丝的工艺路线,试图获得柔性纤维膜的同时,实现丙烯腈聚合接枝改性电纺的连续操作,避免大块纤维布进行接枝反应的操作不便问题,具体内容如下:1.通过盐酸羟胺和聚丙稀腈在碱催化下的偕胺肟化反应获得了纺丝溶液(AOPAN),随后经静电纺丝成功制备了偕胺肟化聚丙烯腈螯合纳米纤维膜(AOPAN NFs),并分别考察了其对铜离子、铅离子和8种水溶性染料的吸附性能,发现AOPAN NFs对铜离子、铅金属离子和甲基橙的吸附为单层吸附,最大吸附量分别为145.77mg.g–1、178.89 mg.g–1和77.45 mg.g–1,但同时也发现,偕胺肟化聚丙烯腈纺丝溶液存在粘度不稳定,随放置时间延长逐渐增加并最终交联成凝胶的问题,在批量化连续制备中必然会堵塞喷头和管路,如何解决该问题是能否工业应用的关键。2.通过偕胺肟化聚丙烯腈溶液的交联抑制技术获得了粘度稳定的纺丝液,经静电纺丝制备了胺肟化聚丙烯腈螯合纤维(AOPAN NFs),发现使用抑制剂后,AOPAN电纺溶液连续放置时间192 h以上后粘度没有明显变化;同时引入的抑制剂能在完成纺丝后从纤维中脱除,纤维膜对重金属及染料仍具有良好的吸附能力,铜离子、铅离子和甲基橙的最大吸附量分别为143.47 mg.g–1、178.57 mg.g–1和68.07 mg.g–1。3.采用聚丙烯腈与乙二胺发生胺化反应后再纺丝的方法成功制备了胺化聚丙烯腈螯合纳米纤维膜(EDA-PAN NFs),分别考察了其对不同种类水溶性染料的吸附性能,发现EDA-PAN NFs对阳离子型染料吸附性能较好,其中藏红T和亚甲基蓝的最大吸附量分别为77.46 mg.g–1和70.22 mg.g–1。
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