1,2-二氢呸啶类化合物是一类重要的有机负氢化合物，并且是一类生物活性非常丰富的含两个氮原子的多环化合物，被广泛应用于许多领域，如在医学上被用作抗肿瘤的药物，在工业上可以用作染料，在有机合成中可以作为重要的中间体和配体，此外还可以作为抗菌剂等等。本文通过热力学研究方法，以氮甲基化的一负氢中心1,2-二氢呸啶类化合物(PMDH)、氮甲基化的二负氢中心1,2-二氢呸啶类化合物((PMDH)2)研究对象，对这两类化合物发生负氢转移的机理进行了热力学及动力学研究。一个负氢中心的氮甲基化的1,2-二氢呸啶类化合物(PMDH)是一类在反应中只提供一个负氢的有机负氢化合物，属于传统有机负氢化合物的研究范畴。当我们将两个一中心的有机负氢化合物组合到一起时就可以得到能够提供两个负氢的有机负氢化合物((PMDH)2)，这样不仅可以提高给负氢的能力、储氢能力，同时也拓展了有机负氢化合物的研究范畴。本文共设计了23个两大类型的1,2-二氢呸啶类化合物，并通过热力学及动力学的研究方法来探索这两大类化合物的负氢转移机理。通过恒温滴定量热实验来测定XH释放负氢的焓变，通过电化学实验来测定XH及其对应的阳离子X+的氧化还原电位，然后通过建立热力学循环计算得到可能的各个基元步骤的各个热力学驱动力。　　本研究主要内容包括：⑴一负氢中心1,2-二氢呸啶类化合物(PMDH)：一负氢中心1,2-二氢呸啶类化合物1H、2H、3H属于强的有机负氢给体，在有机合成中可以作为有效的还原剂使用；1H、2H、3H失去氢原子的焓变值均小于Vitamin E释放氢原子的焓变值(79.3 kcal/mol)，可以用来消除一些比较常见的自由基；失去氢原子和质子的能力都很强，属于较强的氢原子和质子供；属于强的单电子给体，其中H最强；ΔHH-D(XH)、ΔHHD(XH)、ΔHPD(XH?+)、ΔHHD(XH?+)、Eoox(XH)、Eoox(X?)与Hammett取代基参数σp有很好的线性相关性；建立了1H、2H、3H的热力学特征图和热力学分析平台；测定了1H、2H与9-(p-OCH3-Ph)Xn+ClO4-反应的表观反应速率kobs，通过计算得到的二级反应速率k2、活化参数，1H、2H与9-(p-OCH3-Ph)Xn+ClO4-反应的每个基元步骤的热力学驱动力，并由能量坐标图分析判断负氢转移的微观机理；1H、2H与9-(p-OCH3-Ph)Xn+ClO4-反应的负氢转移均是一步负氢机理，并且是熵控反应而不是焓控反应。⑵二负氢中心1,2-二氢呸啶类化合物(PMDH)2：在研究一元有机负氢化合物方法的基础上建立了二元有机负氢化合物的每一个负氢的热力学研究方法，并且建立了每个负氢的热力学循环图。同时建立了这些二元有机负氢化合物的每个负氢与9-(p-OCH3-Ph)Xn+ClO4-反应的热力学分析平台，从热力学的角度来分析每个负氢中心的负氢转移机理，结论是，无论是第一个负氢还是第二个负氢从能量上来讲一步负氢转移机理最为有利。