鄱阳湖不同分子量级DOM的光谱特征变化及其对根际铜、铅形态的影响

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:freddyzhu
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鄱阳湖湿地是我国第一大淡水湖湿地,具有非常重要的生态调节功能。在分析评估其重金属污染状况后,发现鄱阳湖水体、岸边土壤及沉积物中均受到不同程度的重金属污染。溶解性有机质(DOM)作为一种高度混合的有机物,广泛被用于研究与重金属的相互作用,分子量分级是一种将DOM划分出不同物质组成的有效方式,而植物来源DOM具有明显的自生源特点,故利用超滤技术将植物来源DOM进行分子量分级,为研究不同分子量植物源DOM对重金属Cu、Pb的影响提供一定的理论基础。本研究选用鄱阳湖优势植被苔草作为提取DOM的原材料,将苔草DOM进行分子量分级,对比不同分子量苔草DOM组分F0(未分级原液)、F1(>10 k Da)、F2(5~10 k Da)、F3(1~5 k Da)、F4(<1 k Da)的紫外、红外和三维荧光光谱特征。采集鄱阳湖岸边湿地土壤及生长的苔草,设计根际袋盆栽实验,在Cu、Pb污染条件下,外源加不同分子量组分DOM,模拟苔草自身腐烂后向环境释放有机质;探讨了不同组分DOM如何影响植物-土壤系统中Cu、Pb的吸收、形态转化过程,以及根际环境的周期性指标变化(p H、EC、Eh、TOC、A250/A365)。主要结果如下:(1)采用超滤技术将苔草源DOM进行分子量分级,不同分子量DOM的p H与分子量呈负相关,<1 k Da的F4组分拥有最高的p H为7.11。总有机碳(TOC)与分子量呈正相关,>10 k Da的F1组分拥有最高的TOC浓度2151.8 mg/L。紫外光谱结果显示不同分子量DOM可能不同程度存在着芳香族醛酮化合物、脂肪族醛酮化合物或α,β-不饱和羰基化合物,SUVA254与分子量呈正相关,分子量越小的DOM腐殖化程度越低。A250/A365与分子量呈负相关,分子量越大的DOM具有更高的芳香性和有机污染物亲和性。F0、F1和F2组分以胡敏素构成为主,F3和F4组分以富里酸构成为主。红外光谱结果表明,不同分子量DOM中均含有大量的C-C不饱和结构、O-H基团以及烷基化合物、脂肪烃类物质、有机酸、糖类小分子等物质能以芳香环为核心发生聚合反应。F0、F1和F2组分具有更多的芳香族物质,F3、F4组分则含有更多的蛋白质、多肽和氨基酸类物质。三维荧光光谱结果表明,苔草DOM含有丰富的富里酸物质以及蛋白类物质。生物指数BIX和荧光指数FI与DOM的分子量呈负相关,腐殖化指数HIX值与DOM分子量呈正相关。分子量较大的F1、F2组分可能由内源和外源共同输入,F3、F4组分具有明显的自生源特征。荧光区域积分结果表明:在不同分级的DOM中均以区域IV微生物代谢类物质或区域V类腐殖酸物质组分比例最高,区域I类酪氨酸物质组分比例最低。F1组分以区域II芳香类蛋白、区域III富里酸物质占比最高。F3、F4组分中微生物代谢类物质占比最高。(2)根际袋盆栽实验结果表明:苔草地下、地上部分对Cu的吸收量与根、叶富集系数均随着DOM分子量减小而增大,转运系数则相反,最高分子量DOM的F1处理组拥有最高的转运系数0.479。而对Pb的吸收量地上与地下部分表现不同,地上部分吸收量与叶富集系数、转运系数也随着DOM分子量减小而增大,最小分子量的F4处理组拥有最高的转运系数0.571。地下部分的吸收量与根富集系数随着DOM分子量的减小而减小。添加不同分子量DOM均明显降低苔草根系对Cu、Pb的富集系数。(3)对根际土壤中的Cu、Pb含量与形态进行分析,在不同分子量DOM处理下,根际土壤中的重金属含量均有明显下降(P<0.05),在F0~F4处理组中,根际土壤Cu吸收效果最显著的是F4处理组(P<0.05),与染毒0 d处理组相比减少了23.11 mg/kg。Pb吸收效果最显著的是F0处理组(P<0.05),与染毒0 d处理组相比减少了37.11 mg/kg。随着外源DOM分子量的减小,Cu的有效态(酸溶态)占比30%~33%,稳定态(有机结合态与残渣态)占比41%~28%,表现出对Cu的活化。Pb的有效态(酸溶态)占比9%~7%,稳定态(有机结合态与残渣态)占比45%~53%,表现出对Pb的钝化。(4)观察培养周期中的根际土壤的理化指标(pH、EC、Eh)和特征指标(TOC和A250/A365)变化,p H变化范围为4.96~5.56,整体偏酸性,组间无显著差别。电导率EC均为先上升后下降,最后又上升。F0、F1、F2处理组的氧化还原电位Eh在7~14d间下降,14 d~21 d随后又上升,F3和F4处理组则相反。与染毒对照组相比,F0~F4处理组在前7 d均能增加TOC浓度,且F3、F4的增加幅度要高于F0~F2。F0、F1更能提高根际土壤的腐殖度。F2~F4组分在初期则会降低根际土壤的芳香性与腐殖化程度。根际土壤DOM始末红外图谱对比结果表明:除F2组分外的DOM均能一定程度改变染毒状态下苔草根际土壤DOM的物质组成结构。
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