MX2范德华异质结的结构控制和光学性能研究

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由于丰富可调的能带结构、超薄的厚度和原子级平滑的表界面,基于二维材料的范德华(vd W)异质结在场效应晶体管(FET)、发光二极管(LED)、光电探测(Photodetector)、逻辑电路、柔性器件等方面表现出了优异的性能。在众多的范德华异质结材料中,二硫化锡/二硫化钼(SnS2/MoS2)异质结具有较大的能带偏移和II型能带排序,因此引起了广泛的研究。然而,单层MoS2薄膜上SnS2的可控生长仍是一个挑战,对SnS2/MoS2异质结之间的电子-声子耦合作用还缺乏系统的研究。本文通过调整化学气相沉积(CVD)工艺的载气和源温,在单层MoS2和Si O2/Si基底上生长了厚度可控的SnS2薄片,然后利用拉曼光谱对异质结的电声耦合作用进行了研究。具体的研究内容如下:在适当的高温环境下,通过引入氢气(H2)作为载气,获得了厚度为2 nm的SnS2薄片。研究表明,氢气环境下薄片的边缘有择优的熔融状态和前驱体吸附,因此利于平面内的外延生长,抑制垂直方向生长。当SnS2薄片的厚度从3层增加到块体后,拉曼位移从312.0 cm-1蓝移到315.2 cm-1。以单层MoS2纳米片薄膜为衬底,通过两步CVD工艺获得了SnS2/MoS2垂直堆垛,并对其层厚进行了调控。光致发光(PL)光谱研究表明,形成SnS2/MoS2异质结后,MoS2薄膜的PL发光发生了淬灭,预示着异质结间有明显的的光生电荷分离和转移。进一步对SnS2/MoS2异质结进行了局域声子谱研究。对SnS2覆盖度占比低的异质结进行局部拉曼测试发现,与单独的MoS2层相比较,MoS2的A1g振动模式最大位移1.6cm-1,E12g振动模式的最大位移可达0.6 cm-1。同时在SnS2覆盖度占比高的异质结的局部拉曼测试中发现,MoS2的A1g振动模式最大位移1.3 cm-1,E12g振动模式的最大位移可达1.9 cm-1。声子模式位移都发生在上述异质结的界面边界处,随着SnS2覆盖度增加,声子模式位移也更加明显。对其机理研究说明,光激发电荷分离使得异质结发生了电子-声子耦合,从而引起了声子模式位移现象。综上,通过氢气的引入降低了SnS2薄片的厚度,再利用两步法CVD合成了厚度可控SnS2/MoS2垂直堆垛,观察到异质结出现了PL淬灭。进一步的局域声子谱研究发现,光激发电荷会引起异质结间的电子-声子相互作用,导致声子模式位移。为高质量垂直异构的合成以及光学性质的研究提供了一种新的思路。
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