本论文设计合成了两种氮氧自由基:3,4-亚乙二氧基苯取代的氮氧自由基（NITPhEDO）和4-二乙胺基苯取代的氮氧自由基（NITPhNEt₂）,运用红外光谱、元素分析、电子顺磁共振谱（ESR）、X-射线粉末衍射和单晶X-射线衍射等手段对两种氮氧自由基进行了表征。分别用两种氮氧自由基作为有机顺磁配体与稀土（或过渡）金属离子、共配体六氟乙酰丙酮组装合成了两个系列,共十六种新型配合物,并对这些配合物进行了结构表征,研究了它们的磁性质。第一系列配合物Ln（hfac）₃（NITPhNEt₂）₂[Ln=Sm（1）,Eu（2）,Gd（3）,Tb（4）,Dy（5）]的结构相似,配合物都是由单核分子构成的,最小非对称单元中包含两个独立的分子,两个分子的结构参数略有差异。配合物1、2、4、5的中心Ln（III）与氮氧自由基之间存在弱的反铁磁性相互作用,配合物3的Gd（III）与自由基之间存在铁磁性相互作用而自由基之间存在反铁磁性作用;配合物4和5的交流磁化率虚部都表现出与频率的相关性,证明二者都具有SMM的磁行为。配合物Cu（hfac）₂（NITPhNEt₂）（16）也是由单核分子构成的配合物,Cu（II）和自由基之间表现为很强的反铁磁性相互作用。第二系列配合物Ln（hfac）₃（NITPhEDO）₂[Ln=Sm（6）,Eu（7）,Gd（8）,Tb（9）,Dy（10）,Ho（11）,Er（12）,Tm（13）,Yb（14）,Lu（15）]的结构类同,单核分子构成,最小非对称单元中包含一个独立的分子。配合物7和9-15的中心Ln（III）与自由基之间存在弱反铁磁性相互作用;配合物8中Gd（III）与自由基之间表现为铁磁性相互作用,两个自由基之间存在反铁磁性超交换作用;配合物9和10的交流磁化率证明二者都表现出SMM的磁行为。本论文在稀土-氮氧自由基配合物的构建和磁性研究方面取得了一定成果,证明NITPhEDO和NITPhNEt₂是构建相关单分子磁体的良好构件。