水是生命之源,是人类赖以生存和持续发展的必要资源之一。近年来随着工业化进程的不断加快以及农业施肥的广泛推广,地表水体甚至地下水体硝酸盐（NO3-）污染已成为全球性的环境问题。电化学反硝化技术因其具有效率高、操作简便、应用前景广阔等优点,已成为控制NO3-污染的热门技术。然而电化学还原NO3-的主要产物包括亚硝酸盐（NO2-）、铵根离子（NH4+）以及氮气（N2）。其中,NO2-和NH4+是有毒有害物质。此外,我国对于污染物排放中总无机氮（NO2-+NO3-+NH4+）的控制要求越来严格。因此,定向转化NO3-为N2实现水体中总无机氮的完全去除是推广电化学反硝化技术的关键。在电化学反硝化体系中电极材料处于“心脏”地位,是实现高效率和N2选择性的关键。虽然新兴的铜基电极在电化学还原NO3-方面引起了广泛的关注,但其活性低、稳定性和选择性差等问题仍未得到解决。针对上述问题,本研究通过构建一系列的铜基复合电极开展电化学还原NO3-的研究。首先,针对传统钯铜纳米颗粒（PdCuNPs）电极电催化还原NO3-活性差、电能利用率低等问题,通过湿法还原制备了比PdCuNPs粒径更小、稳定性更佳的钯铜纳米线（PdCuNWs）并利用粘结剂将其负载于泡沫镍（NF）表面得到PdCuNWs/NF复合电极,以此作为阴极用于电化学还原NO3-的研究。循环伏安曲线（CV）和电化学阻抗谱（EIS）分析结果表明PdCuNWs相对于PdCuNPs具有更高的电子传递速率和电催化活性。同时,探讨了PdCu比例、电极电势、NO3-初始浓度以及溶液pH对电化学反硝化的影响。当NO3-浓度为50 mg N/L时,在-0.8 V vs.Ag/AgCl偏压下Pd6Cu1 NWs/NF对NO3-的去除率和N2选择性分别为85.5%和94.3%。CV和EIS分析证明NO3-通过其与Cu~0之间的氧化还原反应被还原成为NO2-同时Cu~0被氧化成为Cu2O。PdNWs不仅可以促进电子传递,还可以作为催化剂电催化产生活性氢（H*）。H*可以将Cu2O还原成为Cu~0,还能够将NO2-还原成为N2,从而实现了电化学定向转化NO3-成为N2的目标。循环实验和表征结果表明该复合电极具有较为理想的可持续利用性和电化学稳定性。此外,该电极对于不同水源中的NO3-也能够实现高效和高选择性去除说明其具有一定的实际应用潜能。其次,针对PdCuNWs/NF电极贵金属成本高、粘结剂的使用降低了电极的催化活性和稳定性以及单独Cu电极电化学反硝化过程对N2选择性低等问题,本研究通过高温原位磷化法制备了泡沫铜原位生长磷化亚铜（Cu3P/CF）自支撑复合电极,并以此为阴极开展电化学还原NO3-的研究。当NO3-浓度为50 mg N/L时,溶液中存在1500 mg/L Cl-条件下该电极展出极佳的电化学还原NO3-活性和N2选择性。CV和EIS测试证明NO3-通过其与Cu~0之间的氧化还原反应被还原成为NO2-,并且其中的Cu~0主要来源于CF。原位生长的Cu3P作为一种双功能催化剂,既充当电子传递媒介或桥梁促进NO3-还原,还能作为催化剂电催化产生H*用于NO2-的转化。同时经过8次循环实验,Cu3P/CF仍保持其原有的电催化活性。本研究还设计了一种Ir-Ru/Ti阳极预氧化、Cu3P/CF阴极后还原两段处理策略用于去除实际废水出水中的化学需氧量（COD）和总氮（TN）浓度,其中COD和TN的去除率分别为91.4%和80.3%。最后,针对Cu3P/CF自支撑电极反应过程中存在少量磷的析出、金属单质易氧化和金属离子溶出等问题,本研究通过溶胶凝胶-涂覆-高温碳化还原等方法合成了泡沫镍负载氮掺杂碳包裹铜铁纳米颗粒复合电极（CuFeNPs@N-C/NF）,并对CuFeNPs@N-C/NF复合电极电化学还原NO3-系统中的各种控制因子进行了优化调控。其中,低的偏压有利于NO3-去除,但是能耗（EC）会升高。虽然CuFeNPs@N-C/NF复合电极能在较广的pH值和NO3-浓度范围内实现NO3-的去除,但是较低的pH值和NO3-浓度更有利于NO3-的还原。Cl-有利于定向转化NO3-为N2。当NO3-浓度分别为50 mg N/L时在存在1000 mg/L Cl-条件下NO3-去除率和N2选择性分别为74.2%和93.9%。此外,对于CuFeNPs@N-C/NF复合电极的电化学系统去除NO3-的机制进行了推测和证明。本研究中制备的CuFeNPs@N-C/NF复合电极在循环15次后仍然保持较高的电化学活性。本研究分别制备了PdCuNWs/NF、Cu3P/CF以及CuFeNPs@N-C/NF等铜基复合电极材料,并以它们作为阴极开展电化学还原NO3-的研究。本研究解决了传统的电极采用贵金属成本高、电化学定向转化NO3-为N2困难、电极稳定性差等难题,实现了水体中总无机氮的完全去除,为电化学还原NO3-研究的实际应用提供基础理论支持。