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在廉价体系中,水热法合成了小晶粒钛硅分子筛TS-1,并采用不同有机碱对小晶粒TS-1进行改性,进一步提高了其催化活性。通过考察酸碱性对丙烯环氧化反应性能的影响,提出了可能的反应机理。根据实验室小试得到的反应条件对丙烯环氧化反应进行了中试放大,分析了中试催化剂失活的原因,并研究了其再生条件。得到的主要结果如下：1.在四丙基溴化铵-乙胺体系中,采用纳米TS-1母液作为晶种,合成出晶粒尺寸为600nm×400nm×250nm的小晶粒TS-1分子筛,并对小晶粒TS-1分子筛合成条件进行系统地考察,发现当Si/Ti摩尔比为50,晶种/Si02质量比为0.06,晶化48h,静置洗涤3次的样品催化性能最佳,其催化丙烯环氧化反应时,X(H202)及S(PO)可分别达到92%及98%,催化苯酚羟基化反应时,X(PHE)达到22%。其高催化性能的原因是：(1)比表面积较大且表面较粗糙,能为催化反应提供更多的外表面活性中心,使反应物转化率提高；(2)与微米TS-1相比,颗粒尺寸较小,平均孔径较大,扩散阻力较小,使反应物转化率及产物选择性提高；(3)少量Na+存在,能够覆盖TS-1表面酸中心,提高丙烯环氧化反应选择性。2.在固定床反应器上优化了挤条小晶粒TS-1催化丙烯环氧化的反应条件,并在优化条件(40℃,3.0MPa,n(C3H6)/n(H2O2)=3,丙烯、甲醇及H202的WHSV分别为0.6、2.5及0.16h-1, NH3-H2O浓度为1.2mmol·L-1)下考察了其长运转性能,反应1000h后,X(H2O2)及S(PO)仍能达到95%以上3.采用不同有机碱改性小晶粒TS-1,发现不同有机碱改性对TS-1二次晶化的方向取向有很大影响,TPA+及TBA+对晶粒内部的骨架钛具有保护作用。采用0.06mol·L-1四丙基氢氧化铵改性72h的样品,催化苯酚羟基化反应活性最高。4.考察不同有机碱作为添加剂,对丙烯环氧化反应性能的影响,并根据反应结果、表征及DFT计算,推测了丙烯环氧化反应的机理,认为酸中心对丙烯环氧化反应具有重要的促进作用。5.对微米TS-1(EPO-08)催化过氧化氢制环氧丙烷(HPPO)中试过程及结果进行讨论,该催化剂在采用丙酮／甲醇混合溶剂或纯甲醇溶剂时,均能表现出优异的催化性能。6.将EPO-08催化剂用于HPPO中试1700h后,活性有所下降,从中试反应器入口至出口,催化剂活性逐渐降低。造成催化剂失活的主要原因是环氧丙烷低聚物的堵孔。失活的EPO-08可以采用体外或原位再生使其恢复活性,原位再生更适合工业化生产。