2017年1月成都PM2.5化学组分特征及来源追踪研究

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成都市位于四川盆地腹部,是我国西南地区一个重要城市。随着成都工业化和城市化的快速发展,城市人为污染物排放与特殊的盆地地形的综合作用导致了成都地区大气污染频发,特别是冬季的高浓度细颗粒物导致的霾污染。为了解成都细颗粒污染特征,本研究对成都地区2017年1月120日PM2.5进行分昼夜连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度。为解析成都PM2.5来源特征,利用WRF-CAMx-PSAT模式评估了2017年1月219日成都(CD)本地,成都城市群中绵阳(MY)、德阳(DY)、遂宁(SN)、资阳(ZY)、眉山(MS)、乐山(LS)等城市(在盆地内区域)以及盆地内其它区域(ROB),盆地外区域(OOB)等九个区域对成都PM2.5及化学组分(NO3-、SO42-、NH4+、EC、POA和SOA)的区域贡献,并量化了盆地内外区域农业源、工业源、电力源、民用源和交通源五种类型源对成都2017年1月PM2.5及化学组分的贡献。主要研究结论如下:(1)2017年1月成都市PM2.5化学组分变化特征2017年1月120日,成都PM2.5的平均质量浓度为127.1±59.9μg·m-3;总水溶性离子的质量浓度为56.5±25.7μg·m-3,其中SO42-、NO3-和NH4+是最主要的离子,质量浓度分别为13.6±5.5、21.4±12.0和13.3±5.7μg·m-3,总计占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳EC的平均质量浓度分别为34.0μg·m-3和6.1μg·m-3,分别占PM2.5质量浓度的26.8%和4.8%。昼夜污染对比显示,PM2.5白天和夜晚质量浓度分别为120.4±56.4μg·m-3和133.8±64.0μg·m-3,夜间污染更为严重。SO42-、NO3-和NH4+白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响。PM2.5中离子平衡分析表明,成都冬季PM2.5中NH4+相对过盛。NO3-/SO42-平均值为1.57,表明移动源对PM2.5污染影响更大。白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P<0.01),OC与EC来源具有一致性。K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P<0.01),表明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有重要影响。(2)四川盆地内外地区大气污染源区和源类型对成都冬季PM2.5及其化学组分的贡献对2017年1月219日成都大气污染物区域贡献分析表明,成都本地源贡献了PM2.5的40.7%;受区域传输作用,盆地区域PM2.5贡献率达到了44.6%,其中成都周边城市中资阳对成都霾污染贡献最大(19.7%),其次是德阳(5.0%)和绵阳(4.3%),而盆地其余地区贡献为10.9%;受封闭的四川盆地地形作用,盆地外污染物区域传输(11.3%)对成都霾污染影响较弱。各组分区域来源中,NH4+、EC和POA主要来源于本地排放,二次污染物SO42-和SOA主要来源于受区域外源传输,NO3-同时受到本地和区域传输影响。污染时期与清洁时期源区域贡献差异表明,大气污染主要是本地排放与成都周边城市间大气污染物传输共同导致。源类贡献中,工业源(44.3%)、民用源(21.6%)和交通源(18.2%)对成都PM2.5的主要来源。各组分中,一次污染物EC和POA主要来源于工业源和居民源,而二次污染物NO3-和SOA主要来源于工业源和交通源,而对于SO42-,工业源是其主要贡献者(66.5%)。结合区域贡献和化学组分浓度的变化可知,重霾污染的形成一方面是由于一次污染物POC和EC的局地排放增强,另一方面也与二次污染物NO3-和SOA等盆地区域传输密切有关,因此对成都市污染物控制不但减少本地排放,而且需要盆地区域协同控制。
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