银负载碱金属钽酸盐等离子体纳米复合光催化剂的制备及光催化性能研究

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目前,钽酸盐是光催化领域的研究热点之一,同时,以贵金属负载半导体构筑的等离子体复合光催化剂是一种非常有效的提高可见光利用率的方法。但是以银负载碱金属钽酸盐构筑的表面等离子体复合光催化剂的研究还很少。在本论文中,通过温和的绿色光化学还原法,成功制备了Ag-NaTaO3、 Ag-KTaO3和Ag-K2Ta2O6三种等离子体纳米复合光催化剂。实验结果表明,该三种纳米复合材料表现出良好的光催化活性。取得的具体研究结果如下:  1.通过光还原法制备了一种可见光响应的Ag-NaTaO3等离子体纳米复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)、电子透射显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等分析测试手段对其结构进行了表征。结果显示,Ag纳米粒子(5-10 nm)均匀的分散在NaTaO3纳米块表面。将Ag-NaTaO3等离子体纳米复合光催化剂用于在可见光下降解罗丹明B,实验结果表明,等离子体Ag-NaTaO3纳米复合光催化剂在可见光下具有良好的光催化活性和较好的稳定性,当银与钽酸钠的摩尔比为0.6时,Ag-NaTaO3等离子体纳米复合光催化剂的催化活性最高,大约是单纯NaTaO3催化活性的3倍。  2.通过水热法一步制备了烧绿石结构的八面体K2Ta2O6纳米晶体,进一步通过光还原法制备出可见光响应的Ag-K2Ta2O6等离子体纳米复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)、电子透射显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等分析测试手段对其结构进行了表征。结果显示,Ag纳米颗粒均匀的负载在K2Ta2O6表面。制备出的等离子体Ag-K2Ta2O6纳米复合光催化剂在可见光下降解四环素(TC)表现出良好的光催化活性和较好的重复性及稳定性。其中,当Ag与K2Ta2O6的摩尔百分数为3%时,Ag-K2Ta2O6等离子体纳米复合光催化剂的光催化活性最高,是单纯K2Ta2O6催化活性的3倍。  3.通过水热法分别制备了钙钛矿结构的NaTaO3和KTaO3纳米块,进一步通过添加AgNO3进行模拟太阳光分解水制氢实验,在这个过程中利用了光还原法制备出Ag-NaTaO3和Ag-KTaO3等离子体纳米复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、电子透射显微镜(TEM)、高分辨电子透射显微镜(HRTEM)、高分辨电子透射显微镜元素分布(mapping)等分析测试手段对其结构进行了表征。结果显示,Ag纳米颗粒均匀的负载在NaTaO3和KTaO3表面。制备出的等离子体Ag-NaTaO3和Ag-KTaO3纳米复合光催化剂在模拟太阳光下分解水制氢展现出很好的光催化活性和稳定性。其中,当Ag与NaTaO3的质量百分数为0.1%时,Ag-NaTaO3等离子体纳米复合光催化剂的光催化活性最高,是单纯NaTaO3催化活性的2倍;当Ag与KTaO3的质量百分数为0.05%时,Ag-KTaO3等离子体纳米复合光催化剂的光催化活性最高,是单纯KTaO3催化活性的2倍。  4.通过对Ag-NaTaO3、 Ag-KTaO3和Ag-K2Ta2O6等三种等离子体纳米复合光催化剂的催化机理的探讨发现,该三种纳米复合材料光催化活性的增强,均可以归结于有效电荷从等离子体激发的Ag纳米粒子转移到钽酸盐(NaTaO3、KTaO3、K2Ta2O6)上,且在光催化过程中抑制了电荷的复合。
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