【摘 要】
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金属-有机骨架材料（MOFs）具有优异的骨架结构,丰富的孔隙度和多功能性,因此在许多领域都有很大的应用潜力。但是MOFs大多以粉末状晶体的形式存在,其刚性和易碎性以及在溶液环境中的不稳定性限制了它们的应用。水凝胶是一种具有三维网络结构的多功能性材料,具有很好的柔性和可加工性,将其与MOFs复合制备MOF基水凝胶可以有效解决这些问题。本文以ZIF-8为模型,γ-聚谷氨酸（γ-PGA）为凝胶基材,通过
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金属-有机骨架材料（MOFs）具有优异的骨架结构,丰富的孔隙度和多功能性,因此在许多领域都有很大的应用潜力。但是MOFs大多以粉末状晶体的形式存在,其刚性和易碎性以及在溶液环境中的不稳定性限制了它们的应用。水凝胶是一种具有三维网络结构的多功能性材料,具有很好的柔性和可加工性,将其与MOFs复合制备MOF基水凝胶可以有效解决这些问题。本文以ZIF-8为模型,γ-聚谷氨酸（γ-PGA）为凝胶基材,通过原位生长法和直接混合法制备ZIF-8@γ-PGA（ZA）水凝胶。原位生长法中,Zn2+与γ-PGA上的羧基通过静电引力结合形成离子键,随后有机配体的加入实现了ZIF-8的原位生长,羧基位点分布的均匀性提高了体系中ZIF-8的分散均匀性。ZIF-8的加入降低了γ-PGA水凝胶的交联密度,提高了γ-PGA水凝胶的柔性和粘性。以亚甲基蓝（MB）为阳离子染料模型的吸附实验表明,复合凝胶的分层多孔结构有助于提高吸附速率,其对MB的最大吸附量为1097±8 mg/g,在阳离子染料吸附领域具有吸附速率快,吸附效率高的优势。原位生长法制备的MOF基水凝胶中有机配体难以去除,且负载量受交联工艺的制约难以提升,因此采用直接混合法制备ZIF-8@γ-PGA（ZA2）水凝胶来去除有机配体和提高ZIF-8负载量,实验表明其具有较高的柔性和粘性且可以提高ZIF-8负载量,但是其弹性较差且在高ZIF-8负载量下形状不稳定。为了弥补这些缺陷,首先向γ-PGA凝胶体系中引入高长径比的羧基化纤维素纳米纤维（C-CNF）,C-CNF的引入赋予了凝胶更短的凝胶化时间和可调的保水性,且C-CNF中大量的羟基和羧基在体系中形成的大量氢键以及化学交联与物理缠结双重作用机制改善了凝胶的机械性能。随后将C-CNF添加到ZA2水凝胶中制备三元双网络MOF基水凝胶,对其在组织工程领域的应用潜力进行探索。三元双网络水凝胶具有优异的可降解性能和抗菌性能,良好的自愈合性能及生物相容性,这些性能使其在伤口敷料领域具有很大的发展潜力,以四环素为模型的药物释放实验表明其可以有效地控制药物释放速率,且药物缓释行为表现出了p H敏感性,在酸性条件下具有更快的释放速率和更高的释放量。本论文通过两种方法制备MOF基水凝胶以改善MOFs材料的局限性,具有一定的理论研究价值,同时扩展了其在水处理、医用材料领域的应用潜力。
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