【摘 要】
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Ruddlesden-Popper型氧化物(An+1BnO3n+1,A=稀土或碱土金属元素,B=过渡金属元素,n=1,2,3等)是钙钛矿族（ABO3）材料的一种层状衍生物,因其快速的氧表面交换动力学和良好的中低温稳定性而成为高性能的电催化剂。本论文以Sr3Fe2O7-δ氧化物为母体,通过B位元素掺杂和浸渍纳米颗粒的方法,改善母体材料性能,以实现更好的电催化效果。采用溶胶凝胶法分别制备了Sr3Fe2
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Ruddlesden-Popper型氧化物(An+1BnO3n+1,A=稀土或碱土金属元素,B=过渡金属元素,n=1,2,3等)是钙钛矿族（ABO3）材料的一种层状衍生物,因其快速的氧表面交换动力学和良好的中低温稳定性而成为高性能的电催化剂。本论文以Sr3Fe2O7-δ氧化物为母体,通过B位元素掺杂和浸渍纳米颗粒的方法,改善母体材料性能,以实现更好的电催化效果。采用溶胶凝胶法分别制备了Sr3Fe2-xNixO7-δ和Sr3Fe2-xCuxO7-δ系列阴极材料,并在前两章研究的基础上选取Sr3Fe1.9Cu0.1O7-δ氧化物为基体浸渍Pr Ox纳米颗粒,从电催化应用的角度研究其作为固体氧化物燃料电池阴极材料的电化学性能。研究结果表明,B位掺杂过渡金属Ni和Cu元素,可以促进阴极材料氧空位的形成并增加晶格中的氧迁移率,从而有效提高阴极材料的氧还原电催化活性;而通过浸渍Pr Ox纳米颗粒可以延伸三相界面的长度,进而增加氧还原反应的活性位点,从而提升阴极材料的电催化性能。具体来说,通过掺杂Ni、Cu这两种元素均可稳定Sr3Fe2O7-δ氧化物的四方相结构。适量掺杂半径较小的Ni3+和Cu2+离子会导致晶胞体积收缩并提高材料的氧空位浓度。此外,掺杂改性后的阴极材料的电催化性能和电池的长期稳定性得到显著的提升。Sr3Fe1.9Ni0.1O7-δ阴极材料在700°C时,极化电阻最低可为0.10Ωcm~2,并且在高温下与GDC电解质材料具有优异的化学相容性;而Sr3Fe1.9Cu0.1O7-δ阴极材料的最大电导率高达196 S cm-1,且在700°C时,阳极支撑全电池的峰值功率密度达995 m W cm-2。对氧还原反应机理进行研究发现,Sr3Fe1.9Ni0.1O7-δ电极上氧还原动力学的主要速率控制步骤为氧分子在电极表面的吸附和扩散过程,而Sr3Fe1.9Cu0.1O7-δ电极上的主要速率控制步骤为三相界面处的电荷转移过程。同时,利用尿素分解对沉淀过程进行优化,在Sr3Fe1.9Cu0.1O7-δ氧化物基体上浸渍Pr Ox纳米颗粒可显著提高电池性能,在700°C时,极化电阻低至0.04Ωcm~2,阳极支撑全电池的最大功率密度可达1288 m W cm-2。这些优异的电催化性能表明改性后的Ruddlesden-Popper型氧化物是一种非常有潜力的固体氧化物燃料电池候选的阴极材料。
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