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随着珠江三角洲经济发展和城市化进程的加快,颗粒物污染已经成为影响该地区空气质量的一个重要问题。高浓度颗粒物不但会危害人体健康,还会影响能见度和气候。因此深入研究颗粒物的污染特征和形成过程以及对前体物的敏感性对颗粒物的污染控制有重要的意义。 本文采用三维空气质量模式CMAQ模拟珠江三角洲(珠三角)四季PM10、PM2.5及PM2.5中的化学成分SO42-、NO3-、NH4+、EC和OC的浓度水平和空间分布情况。利用观测结果对模型的模拟结果进行了对比验证,验证结果表明颗粒物及各组分浓度的模拟值和实测值存在一定的偏差,但是主要的模拟值与观测值比对指标通过了统计显著性检验,模拟的污染物浓度水平和变化趋势可以反映实际大气中污染物的演变过程,可以用于后续的分析。在此基础上,利用模拟结果分析了颗粒物及化学组分的污染特征,应用过程分析技术IPR评估了不同物理化学过程对颗粒物浓度的贡献,并分别做颗粒物的前体物(SO2、NOx、NH3,和AVOC)源排放削减的情景模拟以确定减排的重点。珠三角PM10、PM2.5及其化学组分污染最严重的季节为冬季,其次是秋季,春季和夏季颗粒物浓度较低,这与该地区不同季节的气象条件差异有关。PM2.5、SO42-和有机物的浓度高值均分布在广佛交界、江门北部等珠三角中部地区,EC的高值区主要分布在珠三角中部以及深圳西南海岸沿线,这与该地区相应污染源的排放浓度较高密切相关;NO3-和NH4+的高值区主要分布在佛山和江门西部,这与温度的分布和传输等气象因素密切相关。 本文利用CMAQ中的过程分析工具IPR对秋季PRD颗粒物的生成过程进行了深入的探讨,研究发现气溶胶过程几乎全部集中在PM2.5中,而NO3-的气溶胶过程对PM2.5的气溶胶过程起主要贡献,气溶胶过程在低层几乎均起到降低NO3-浓度的作用,高层则起到NO3-累积的作用。通过对颗粒物重污染时段的进一步分析发现,在近地层(0~80m),源排放和大气传输是SO42-、EC和OM浓度变化最主要的过程,传输作用和气溶胶作用则是影响NO3-和NH4+浓度变化的主要过程。在空间分布上,珠三角中部是PM10、PM2.5源排放强度较高的地区,同时也是向外输出PM10、PM2.5的主要区域和干沉降去除的高值地区。近地面的气溶胶过程在上述源区体现出消耗NO3-和NH4+的作用,SO42-和OM的气溶胶生成作用主要发生在珠三角西部和南部、以及广州北部和南部的局部地区。二次无机颗粒物敏感性指标(GR和AdjGR)的计算结果表明珠三角秋季基本处于富氨的环境,颗粒物质量浓度随硫酸根浓度增加而增加,颗粒物质量浓度对硝酸根和铵根的敏感性在不同温度、相对湿度和物种摩尔浓度下不同。通过6个源削减情景分析,分别评估了SO2、NOx、NH3、AVOC单独削减50%、SO2和NOx,同时削减50%以及四种前体物同时削减50%对颗粒物及各组分浓度的影响。结果表明,秋季珠三角PM2.5的浓度对NH3的排放较敏感,主要是由于NH3削减50%后珠三角大部分地区氨不足。SO2、NOx和AVOC的单独削减对于PM2.5浓度的降低作用并不明显,SO2和NOx同时削减对PM2.5浓度的降幅高于单独削减两种前体物,各污染物同时削减对PM2.5的减排效果最明显,因此,协调控制各污染物的排放是有效控制珠三角PM2.5浓度的最佳途径。