【摘 要】
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随着处在中红外波段的超短超强激光脉冲技术的发展,固体高次谐波逐渐成为国内外研究的热点。中红外激光的波长范围在2-5 μm,相较于半导体的带隙,中红外波段的激光的长波长,高强度,使得激光作用于半导体时,电离过程处于隧穿机制下。固体高次谐波的研究有着十分重要的意义:其一,因为固体高次谐波动力学时间尺度是在亚飞秒或者阿秒的量级,所以具有超短的时间分辨。固体谐波含有固体内部的超快电子动力学和晶格动力学的物
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院武汉物理与数学研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院精密测量科学与技术创新研究院)
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随着处在中红外波段的超短超强激光脉冲技术的发展,固体高次谐波逐渐成为国内外研究的热点。中红外激光的波长范围在2-5 μm,相较于半导体的带隙,中红外波段的激光的长波长,高强度,使得激光作用于半导体时,电离过程处于隧穿机制下。固体高次谐波的研究有着十分重要的意义:其一,因为固体高次谐波动力学时间尺度是在亚飞秒或者阿秒的量级,所以具有超短的时间分辨。固体谐波含有固体内部的超快电子动力学和晶格动力学的物理信息,进而能够发现一些新的物理超快动力学现象并揭示其规律。其二,晶体靶材料具有周期性以及天然的有序的原子排列和高原子密度,因而有望产生更高产率的XUV波段的谐波,有望成为未来的高强度的高次谐波和阿秒光源的载体。实验上发现很多晶体可作为靶材料来产生高次谐波,例如纤锌矿氧化锌(w-ZnO),固态氩,氧化镁,石英(SiO2),蓝宝石(Al2O3),也有二维材料石墨烯,硒化镓,二硫化钼,等等。这些实验结果揭示了一系列与气体原子分子高次谐波不同的新现象。例如,固态氩的高次谐波谱呈现双平台结构;氧化锌晶体的高次谐波的截止频率与驱动激光场振幅呈线性依赖关系;石墨烯的高次谐波谱出现不寻常的椭偏率依赖关系等。本文利用半导体布洛赫方程,结合固体谐波的经典模型,理论研究强场超快激光与周期性晶体非线性相互作用过程中电子超快动力学操控。主要工作内容及取得成果如下:1.我们发现了带间跃迁的长短轨道干涉,并可用该效应来重构能带,我们还提出了双色激光场选择短轨道或者长轨道的方案。我们与韩国Kim教授实验组合作研究了蓝宝石(sapphire,Al2O3)作为靶材料的固体高次谐波。实验观察到,第7阶谐波随着入射光强的增加,会出现频谱展宽和分裂。通过我们的理论模拟,发现这种实验观测到的反常的劈裂,来自带间跃迁的长短轨道的干涉。频谱的展宽来自于激光波形的调制。长短轨道干涉反映了晶体内部阿秒时间尺度的电子动力学行为。我们还理论研究了 MgO晶体带间跃迁的长短轨道干涉,得到类似的干涉现象。由于该干涉机制极大的依赖晶体的能带结构,基于此我们提出了重构固体谐波的靶材料的能带,以及采用双色激光场选择短轨道或者长轨道的方案。通过叠加1个弱的相对强度为0.1的三倍频控制光,平台区和截止区的高次谐波产率能够被提高1个数量级。通过采用双色场选择长短轨道的方案,固体高次谐波也可成为孤立阿秒脉冲源。2.理论研究了应力应变调控固体高次谐波的方案,该方案可通过改变外部环境,显著提高谐波产率,改变谐波的时频特征。其一,我们比较了常用的四种应变(剪切应变,单轴应变,双轴应变和各项同性应变)对压电材料氧化锌的晶格常数、能带和跃迁偶极矩的影响。我们发现其能带和跃迁偶极矩对应变有很强的依赖关系。各向同性拉伸应变时,压电效应最显著。其二,我们比较了应变对固体高次谐波谱的影响。各向同性应变对谐波产率的提高要优于其他应变。在各向同性拉伸(压缩)应变下,谐波产率可以被很强的提高(抑制)。这是因为隧穿电离率对材料的能带带隙有指数依赖关系。在拉伸应变下,相较于无应变的氧化锌,谐波的截止频率几乎不变。另外,我们还发现在+3%双轴拉伸应变下,时域的谐波辐射显示出更小的啁啾,能够有效减小阿秒脉冲的半高全宽,可用于制备固态阿秒光源。3.我们与加拿大Legare实验组合作研究了铌酸锂(LiNbO3)的烧蚀对晶面角和双色场相位的依赖关系,发现烧蚀面积可做为宏观观测量反映激光场的相位特征及晶体的微观结构信息。实验结果表明,双色场相位每调制2π rad,LiNbO3晶体出现1个烧蚀面积极大值和1个极小值。将LiNbO3晶体样品的c轴相对激光偏振方向旋转180°情况下,出现完全相反的双色场相位依赖关系。我们理论模拟表明,LiNbO3晶体存在自发极化,当驱动光偏振方向和LiNbO3的自发极化方向一致时,带隙减小,电离几率增大。反之,当激光偏振方向和LiNbO3的自发极化反向的情况下,带隙增加,电离几率减小,导致旋转角度为0°和180°情况下,LiNbO3晶体的烧蚀面积呈现全相反的双色场相位依赖曲线。我们还研究了 y-cut和x-cut的铁电体LiNbO3烧蚀的晶面角的依赖关系。实验采用1800nm线偏振激光,测量飞秒激光作用下LiNbO3样品的光致烧蚀面积。在隧穿电离下,晶面角的取向和材料的晶体学对称性紧密联系。当LiNbO3样品的c轴绕着激光传播方向旋转,烧蚀面积呈现晶面角依赖关系。当激光偏振方向和Nb-O键平行时,烧蚀面积最大。密度泛函理论的计算表明Nb原子的4d轨道贡献费米面附近的导带,O原子的2p轨道贡献费米面附近的价带。当激光偏振方向沿着Nb-O化学键,电子沿着Nb-O键被有效电离和驱动。我们采用两带半导体布洛赫方程结合密度泛函理论,解释了实验测量的晶面角依赖的烧蚀。
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