碱金属与碱土金属对低阶煤与生物质共热解的作用机制研究

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本文选取三种低阶煤(蒙东地区褐煤、鄂尔多斯地区不粘煤及长焰煤)和两种生物质(徐州地区稻草及豆草)为研究对象,首先通过格金干馏试验探索三种低阶煤与添加不同比例的生物质共热解产物的分布规律;然后利用热重分析法研究长焰煤与稻草共热解过程的热解参数,建立动力学模型;接着应用ICP-AES测定样品中AAEMs含量,阐述低阶煤与生物质共热解过程AAEMs的迁移规律;最后利用双温区管式炉热解长焰煤、稻草、脱灰稻草、添加AAEMs的长焰煤及长焰煤和稻草分开或堆叠的样品,对热解产物进行红外、XPS、压汞及GC-MS分析,研究AAEMs在低阶煤与生物质共热解过程对煤焦特性和焦油特性产生的影响。得出如下结论:(1)随着生物质掺入比例的增加,半焦产率呈下降趋势,水分、焦油、气体收率呈现上升趋势;长焰煤与稻草在混合比例为1:1时共热解产物的实验值与理论值相差绝对值之和最大为5.8%。(2)以长焰煤、稻草、脱灰稻草和添加AAEMs的长焰煤为原料,制得样品进行热重分析。动力学参数结果表明,稻草中AAEMs具有催化作用但同时受到稻草中有机组分的影响。(3)煤与生物质共热解过程AAEMs的迁移主要是通过气固方式传递的,随着热解温度的升高,AAEMs释放逐渐增多,稻草热解产生气态的Na+、K+、Mg2+通过分子扩散迁移到长焰煤焦中,长焰煤本身含有的K+、Mg2+因稻草热解过程释放的小分子有机物的释放而略有减少。(4)随着热解温度的升高,长焰煤焦官能团种类、数量减少,芳香结构增加。焦炭的孔隙增大,稻草热解产生的气体使煤焦的孔隙进一步增大,大孔结构增多。影响长焰煤半焦表面官能团变化的因素有稻草热解过程产生的AAEMs及有机小分子,AAEMs的添加使半焦表面C-C,C-H和C-O相对含量增加;C=O、COO-官能团含量减少;含硫物质向有机硫形式转变。稻草的热解使半焦中C-O相对含量增多;C=O和COO-相对含量降低。与单纯添加AAEMs相比,稻草热解产生的有机小分子进一步促进了半焦中含氮化合物向更简单的形式转变,抑制了无机硫的转化,促进了有机硫的脱出。焦油GC-MS结果显示,稻草与长焰煤混合共热解一定程度上实现了煤焦油的轻质化,且提高了焦油中芳香族化合物的含量。稻草热解过程中产生的含AAEMs的挥发分在热解过程中起到催化作用,使得煤中断裂的小分子与稻草裂解活性分子结合,从而使轻质组分增加。
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