【摘 要】
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氯离子在水泥基材料中的传输能力是衡量其耐久性的关键指标。随着“一带一路”、“海洋强国”等国家战略的实施,对混凝土结构的抗氯盐腐蚀能力提出了更高的要求,使用高抗腐蚀混凝土材料是提升结构在氯盐环境下服役性能的根本途径。添加矿物掺合料、降低水胶比等方法可以改善水泥基材料的微结构,降低离子传输速率,但同时也可能带来早期强度降低、自收缩增加等问题。实际上,水泥基材料内部的氯离子可分为两部分——自由氯离子和结
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51578143）； 中国-瑞典联合基金项目（51711530039）；
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氯离子在水泥基材料中的传输能力是衡量其耐久性的关键指标。随着“一带一路”、“海洋强国”等国家战略的实施,对混凝土结构的抗氯盐腐蚀能力提出了更高的要求,使用高抗腐蚀混凝土材料是提升结构在氯盐环境下服役性能的根本途径。添加矿物掺合料、降低水胶比等方法可以改善水泥基材料的微结构,降低离子传输速率,但同时也可能带来早期强度降低、自收缩增加等问题。实际上,水泥基材料内部的氯离子可分为两部分——自由氯离子和结合氯离子,只有自由氯离子才能诱导内部钢筋锈蚀。目前的研究主要强调微结构调控对抑制氯离子传输的作用,忽视了结合效应对氯离子传输的影响,无法进一步提高水泥基材料的抗氯盐侵蚀性能,也不能指导其抗氯盐侵蚀性能的精准调控。纳米材料具有特殊效应,将纳米材料与水泥基材料结合,是实现水泥基材料高性能化的有效途径之一。纳米氧化铝（NA）作为一种无机纳米材料,在水泥基材料中具有潜在的应用前景。本文研究了NA对水泥及硅酸三钙（C3S）单矿水化产物组成及微结构的影响,在此基础上,探索NA对水泥基材料氯离子结合及传输性能的影响规律及作用机理,主要结论归纳如下:（1）结合X射线衍射Rietveld分析（QXRD分析）、水化热、孔溶液离子浓度、29Si核磁共振、氮气吸附等材料分析方法,表征了NA对水泥及C3S水化产物组成及微结构的影响规律。NA增加了水泥主放热峰的峰值热流,降低了峰值热流出现的时间,促进了水泥的早期水化。NA的快速溶解、反应显著提高了初期水化产物中钙矾石（AFt）含量,加速了孔溶液中SO42-的消耗,促进了AFt向单硫型水化硫铝酸钙（AFm）的转化。NA中的活性Al取代水化硅酸钙凝胶（C-S-H）的桥Si形成水化硅铝酸钙凝胶（C-A-S-H）,增加了C-（A）-S-H分子的平均链长（MCL）并提高了C-（A）-S-H的铝硅比（Al[4]/Si）。由于NA具有“成核”效应并且提供了活性铝源,掺入NA改变了水化产物组成并促进了铝相水化产物的转变,优化了水泥基材料的微结构。（2）采用传统的平衡实验法,研究NA对水泥净浆在不同浓度Na Cl溶液中结合氯离子能力的影响。在纯水泥净浆、粉煤灰体系、矿渣体系及硅灰体系中掺入2%的NA,净浆结合氯离子含量最高分别提升了35.29%、51.19%、22.63%及20.09%。NA不仅增加了水化产物中AFm含量,在氯盐环境下NA也可以直接转化为弗雷德尔盐（Friedel盐）,碱性条件下NA本身也可以与氯离子反应生成Friedel盐,提升了水泥基材料的化学结合氯离子能力。（3）基于分子动力学模拟方法,研究了氯离子在C-（A）-S-H表面的吸附和脱附过程,从原子尺度分析了Al取代Si提升C-（A）-S-H物理吸附氯离子能力机理。C-（A）-S-H表面钠离子和氯离子的吸附过程在前期是独立的,吸附位点分别是Si/Al链上非桥O和表面Ca。随着离子在凝胶表面的堆积,钠离子和氯离子可以通过与异性离子形成离子对而在C-（A）-S-H表面进一步吸附。NA掺入水泥净浆中,C-S-H表面的桥Si被Al取代形成C-A-S-H,提升了C-（A）-S-H的电负性,凝胶表面对钙的结合能增加。在氯盐环境中,钙充当氯离子的吸附位点,掺入NA提升了C-（A）-S-H物理吸附氯离子能力。（4）适宜掺量的NA可以降低砂浆的电迁移系数值。基于砂浆DRCM和氯离子结合曲线,建立了包含氯离子结合参数的氯盐传输模型并编写了计算程序。与自然扩散试验结果相比,总氯离子含量模拟值与试验值吻合较好,而自由氯离子含量模拟值低于试验值,这是因为试验测得的自由氯离子本质上是水溶性氯离子所致。NA降低了氯盐环境下混凝土内部的自由氯离子含量,显著提升了混凝土结构在氯盐环境下的服役性能。对于外侧混凝土,NA优化混凝土孔结构效应更显著,随着传输深度的增加,NA提升混凝土氯离子结合效应逐渐发挥作用。
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