【摘 要】
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乏燃料后处理是指对反应堆中的核燃料进行化学处理的过程,是核燃料循环中必不可少的环节。乏燃料后处理普遍采用普雷克斯（PUREX）流程,在后处理过程中,磷酸三丁酯（TBP）、稀释剂和硝酸暴露在高温和强辐射环境下,产生“红油”容易导致爆炸事故的发生。稀释剂的主要成分为正十二烷,在高温和强辐射条件下被辐解成短链烷烃、带支链烷烃和环烷烃等,而在高温和强辐射条件下硝酸也极易分解成NO2。NO2具有较强的硝化能
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乏燃料后处理是指对反应堆中的核燃料进行化学处理的过程,是核燃料循环中必不可少的环节。乏燃料后处理普遍采用普雷克斯（PUREX）流程,在后处理过程中,磷酸三丁酯（TBP）、稀释剂和硝酸暴露在高温和强辐射环境下,产生“红油”容易导致爆炸事故的发生。稀释剂的主要成分为正十二烷,在高温和强辐射条件下被辐解成短链烷烃、带支链烷烃和环烷烃等,而在高温和强辐射条件下硝酸也极易分解成NO2。NO2具有较强的硝化能力,因此研究“红油”组分中烷烃与NO2硝化反应特性对认识爆炸事故具有重要意义。以正己烷为模板底物,探究各反应条件对正己烷NO2硝化反应的影响,在反应温度120℃,正己烷与NO2物质的量之比为1:2,反应时间为4 h时,正己烷转化率可达85.9%。选取C6～C12直链烷烃、带支链烷烃和环烷烃作为正十二烷在辐射条件下的代表性降解产物,探究其硝化反应特性。直链烷烃随碳链增长,转化率降低,硝化反应较难发生;硝化反应优先发生在叔碳上,环烷烃的硝化有较高的选择性,易产生氧化副产物,不会发生C-C键的断裂,初步探究烷烃的硝化反应为自由基反应。采用半经验法（MO-PM2）和密度泛函（DFT）两种方法计算NO2硝化正己烷的各个可能的反应途径,结果表明:硝化反应的决速步骤为NO2中O原子进攻正己烷中H原子,从分子几何结构、原子电荷、IR振动频率数据表明C-H键的断裂和O-H的形成是一个协同过程。进一步研究了正己烷-NO2体系的热危险性,选取TBP的主要降解产物磷酸二丁酯（DBP）作为添加剂,探究DBP对正己烷-NO2体系的影响。通过绝热加速量热仪（ARC）探究正己烷-NO2、DBP-NO2和DBP/正己烷-NO2的热危险性。正己烷-NO2、DBP-NO2体系的绝热温升等热特性参数均随NO2用量增加而增加,表观活化能（Ea）降低,最大温升速率达到24 h时所对应的引发温度(TD24)变低,热危险性变高;当正己烷/NO2物质的量之比达到1:3时均出现了较严重的热失控;DBP的引入对正己烷-NO2体系的起始放热温度影响不大,但能够降低正己烷-NO2体系的TD24,降低其危险性。通过气质联用和红外光谱分析,正己烷-NO2体系由于高温导致C-C键的断裂,同时发生硝化、氧化和酯化等复杂反应,不仅得到1-、2-和3-硝基己烷还得到其它短链硝基、醇类、酮类、羧酸类、酯类、氰基和酰胺类化合物。DBP在NO2的作用下O-P的断裂得到丁醇和磷酸,丁醇进一步氧化脱水得到丁酸、丁醚和各种酯类化合物。
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