【摘 要】
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随着科学技术的高速发展,人类对绿色环保的储能技术提出了更高的要求。超级电容器相比于其他储能设备而言,具有功能密度高、充放电速度快和循环寿命长等优势,在新能源汽车、航空航天、国防军工等领域应用潜力巨大。电极材料作为超级电容器的核心部件,对其电化学电容性能起着至关重要的作用。杂原子掺杂多孔碳材料因其导电性优良、微孔介孔丰富、表面化学结构理想,在高性能电极材料上的应用和研究广泛。同时,随着多功能复合材料
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随着科学技术的高速发展,人类对绿色环保的储能技术提出了更高的要求。超级电容器相比于其他储能设备而言,具有功能密度高、充放电速度快和循环寿命长等优势,在新能源汽车、航空航天、国防军工等领域应用潜力巨大。电极材料作为超级电容器的核心部件,对其电化学电容性能起着至关重要的作用。杂原子掺杂多孔碳材料因其导电性优良、微孔介孔丰富、表面化学结构理想,在高性能电极材料上的应用和研究广泛。同时,随着多功能复合材料的兴起,碳纤维复合材料结构超级电容器概念被提出,结构超级电容器因有望实现结构承载和储能功能的一体化融合,而成为功能复合材料领域研究的热点。作为结构超级电容器的电极,碳纤维存在比表面积低、化学惰性大、比电容有限等不足,极大地限制了结构超级电容器的储能性能,因此需通过改性处理提高其比表面积并构筑丰富的导电孔隙结构,提升电荷及离子在碳纤维表面的富集密度。本文通过原位模板聚合,可控制备了纳米管状聚磷腈和聚磷腈杂化涂层修饰碳纤维材料,并以此为前驱体通过碳化工艺分别制备了杂原子掺杂多孔碳纳米材料和聚磷腈衍生碳修饰碳纤维,并将其用于电极材料,同时实现了碳纤维凝胶超级电容器和结构超级电容器的制备,并获得了理想的研究结果。具体研究内容和结果如下:(1)选用合适的共聚单体,通过原位模板聚合制备了纳米管状聚磷腈材料,将其高温碳化制得了杂原子掺杂的聚磷腈衍生多孔碳材料,研究了碳化温度对其材料结构和超级电容性能的影响。通过本方案成功制备了高比表面积、高杂原子掺杂量的一维纳米多孔碳材料,将其用于超级电容器电极(电解液为3M KOH),表现出优异的超级电容性能(10m V/s扫速下测得比电容可达246.7 F/g)和长循环寿命(经循环充放电1000次,比电容还可保持98.5%)。(2)通过原位模板聚合在碳纤维表面组装了聚磷腈纳米涂层,并将其高温碳化制备得到聚磷腈衍生碳修饰碳纤维电极,深入分析了其表面结构和电化学性能。通过本方案可制得3D交织碳纳米材料修饰的碳纤维,并在纤维表面实现N、P、S杂原子的原位掺杂。在三电极电化学测试体系中,当扫速为10 m V/s时,比电容可达到2828.12 m F/cm~2,且循环充放电1000次过程中,比电容基本稳定不变。将其作为电极组装成全固态凝胶超级电容器,比电容最高可达550.1m F/cm~2(10 m V/s),功率密度可达到8.35 m W/cm~2。(3)将聚磷腈衍生碳修饰碳纤维作为电极制备结构超级电容器,并研究了其电化学电容性能、力学性能及其结构-储能多功能性。结构超级电容器的储能方式以双电层电容为主,比电容可达51.35 m F/cm~2,经循环充放电1000次,比电容还可保持92.72%,测得的功率密度最高为386.61μW/cm~2,能量密度最高为6.44μWh/cm~2。其弯曲屈服强度和模量分别为17.23 MPa和1.9 GPa,展现出良好的结构-储能多功能性。
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