【摘 要】
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目前,能源危机和环境问题引起了社会的广泛关注。研究者们正努力寻求清洁、环保和可持续的能源或产能设备,如太阳能、地热能和风能等,但这些能源具有间歇性,在实际应用中极不方便。而超级电容器（SC）具有较高的电容和功率密度,使它成为新型能源存储装置的研究热点之一。目前,能量密度低是制约SC广泛应用的因素,影响SC的能量密度的主要因素包括电极材料和电解液等。因此,通过制备优良的电极材料、选择合适的电解液及电
【基金项目】
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国家自然科学面上基金（No.21676258）；
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目前,能源危机和环境问题引起了社会的广泛关注。研究者们正努力寻求清洁、环保和可持续的能源或产能设备,如太阳能、地热能和风能等,但这些能源具有间歇性,在实际应用中极不方便。而超级电容器（SC）具有较高的电容和功率密度,使它成为新型能源存储装置的研究热点之一。目前,能量密度低是制约SC广泛应用的因素,影响SC的能量密度的主要因素包括电极材料和电解液等。因此,通过制备优良的电极材料、选择合适的电解液及电解液添加剂有望解决目前所面临的问题。本论文,首先,探究了硫脲（TU）电解液添加剂对活性碳（AC）基SC性能的影响。然后,采用浸渍法将氯化铜负载于含氮（N）和硫（S）的三维网络结构的水凝胶中制得复合物,将其在高温条件下煅烧制备了Cu@N-C以及Cu-CuxS@S-C复合物。对制备的复合物进行了结构及形貌表征,同时,详细研究了不同复合物在TU添加剂的碱性电解液中电容性能。具体内容和结果如下:（1）制备了PVA-KOH-KCl和PVA-KOH-KCL-TU凝胶电解质。研究了基于AC电极SC在两种不同电解液中的电化学性能。与PVA-KOH-KCl电解液相比,在PVA-KOH-KCL-TU中SC的电压窗口增大以及电容提高,这表明TU的加入有助于电容性能的提升,主要归于TU发生的氧化还原反应。此外,考察了TU的浓度对AC电极基SC性能的影响,结果表明TU的浓度为0.2 M时电容器性能最佳。为了比较,同时制备了Cu Cl2@AC电极,考察了其在含TU的碱性电解液中电化学性能,结果表明在含TU的凝胶电解质中Cu Cl2@AC基SC的电容性能比AC电极基SC高,这表明铜对TU有助催化作用。（2）将聚苯胺-聚乙烯醇膜（PPH）浸渍在氯化铜溶液中,经过冷冻干燥、高温煅烧制备了铜基氮掺杂碳（Cu@N-C）复合电极。在Cu Cl2溶液浓度为2M,煅烧温度为600℃时,制得的Cu@N-C-600复合物在含有TU的电解质中具有宽电压窗口（1.8 V）和极高的电容(9571 mF cm-2在5 m A cm-2)。基于Cu@N-C-600组装的对称SC在含TU的碱性凝胶电解质中,赝电容由未加TU前的194 mF cm-2提高到1154 mF cm-2（含TU）,即提高了5.9倍,其能量密度（E）和功率密度（P）分别为314μWh cm-2和2798μW cm-2,此结果优于大多数无机材料基SCs。这主要归于TU和Cu化合物可逆氧化还原反应产生的赝电容,同时,多孔氮掺杂碳基体固定了高活性的铜纳米晶体及促进了电极与电解质之间的电荷传递。（3）聚3,4-乙烯二氧噻吩-聚乙烯醇（PPSH）负载氯化铜盐后,在不同温度煅烧制备了铜-非整比硫化铜硫掺杂的碳（Cu-CuxS@S-C）复合材料。结果表明,在含TU的碱性电解液中,最佳的Cu-CuxS@S-C-600电极在电流密度为5 m A cm-2时电容值为9607 mF cm-2。同时,基于Cu-CuxS@S-C-600电极的对称SC,在TU凝胶电解质中的赝电容(960mF cm-2)是不含TU(208 mF cm-2)时的4.6倍,E和P分别达到261μWh cm-2和2800μW cm-2。这主要归因于p型CuxS导体的较大晶格间距有利于电解质离子的渗透,同时,纳米铜晶体对TU的氧化还原反应具有催化作用。
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