论文部分内容阅读
粉尘是地球大气层的一种重要成分,在地质历史时期和现代条件下,粉尘可以通过影响地.气的辐射收支、作为大气化学反应的载体、参与陆地和海洋生态系统的生物地球化学循环,直接或间接地影响地球的气候和环境。研究表明,中国北方黄土~古土壤风尘序列较完整地记录了过去亚洲粉尘的长期演化历史,是重建古粉尘记录、评价其气候效应的理想载体。该文选择黄土高原中部西峰剖面9个层位的27个代表性黄土、古土壤样品为研究对象,利用基于风动力原理的DRI再悬浮模拟箱首先对样品进行了粒级分离,继而通过对样品进行质量、主要元素、微量元素、稀土元素、水溶性离子、碳组分以及Pb同位素的分析,首次获得了中国黄土所记录的亚洲古粉尘在总悬浮颗粒(Total Suspended Particles,TSP)、PM10(小于或等于10μm颗粒)、PM2.5(小于或等于2.5μm颗粒)和PM1.0(小于或等于1.0μm颗粒)等四个风动力直径上的大气化学特征;并与现代亚洲粉尘观测结果对比;深入地讨论了未受认为扰动的、自然产生的亚洲粉尘大气化学特征;基于分粒级分析结果,定量重建了过去25万年来亚洲古粉尘在不同粒级上的粉尘载荷及元素载荷的变化历史,并与北太平洋古生产力、全球大气二氧化碳变化对比,探讨了亚洲粉尘及其携带的营养元素在区域与全球环境变化中的作用。论文得到的主要结论如下:
1.黄土~古土壤序列中古粉尘PM10. PM2.5和PM1.0在TSP中的平均质量百分含量分别约为45.9%、11.7%和7.2%,明显低于现代粉尘中这些粒级在TSP中的比例。在研究的9个层位中,三个粒级组分在TSP中的含量最高值出现在S5,最低值出现在L2;L9和L15的质量粒度分布特征与古土壤发育时期的粉尘特征相似。
2.古粉尘的主要元素Na、Si倾向于在TSP和PM10中富集,Ti没有明显的粒度分布特征,而其他元素在PM2.5和PM1.0中明显富集。相对于上地壳,TSP组分中,Na、K、Ti含量偏低,而其它元素相对偏高,以Ca尤为明显;PM10组分中Na、K含量均有不同程度偏低现象,Ca及其它元素相对偏高;PM2.5和PM1.0中组分中Na、K、Si含量偏低,其它元素均偏高;同一组分中主要元素之间具有较好的相关性。粉尘中Si/Al、Na/Al以及Ti/Al比在TSP和PM10中较大,而其他元素与Al的比值在所有四个粒级中都没有明显差异。四个粒级中主要元素含量在不同层位间具有不同程度的差异,但Si、Fe、Ti、K等特征元素与Al的比值在各层位中基本相同,指示了地质历史时期古粉尘源区相对稳定。古粉尘微量元素以Ba、Sr、Zn、Zr、Rb等元素为主,其它微量元素(包括现代大气气溶胶中常见的污染元素V、Cr、Co、Ni、Cu)等含量均在0.01%以下。与上地壳平均含量比较,Rb和Ba基本相似,Sr和Zr偏低,其它元素偏高。微量元素在不同粒级的分布存在明显的差异。古粉尘稀土元素倾向于在小颗粒中富集,TSP中稀土元素的平均含量较上地壳偏低,其它粒级中稀土元素含量均偏高。稀土元素具有与上地壳相同的稀土元素分布模式,且在不同粒级中基本相似。稀土元素的分布模式在剖面上基本相似,同样指示了地质历史时期古粉尘源区相对稳定。
3.粉尘中的水溶性离子以Ca2+为主,其次是K+、Cl-、SO42-等,而NH4+含量最低,水溶性离子都有倾向于在小颗粒中富集的特点。同一粒级中Ca和Ca2+的百分含量基本相同,表明粉尘中Ca基本上可水溶。
4.古粉尘总碳的平均含量约为5%。碳组分主要以碳酸盐碳(CC)和有机碳(OC)形式存在;元素碳(EC)在古粉尘中的含量很低,且具有很大的变率。粉尘中CC与Ca2+之间具有很好的相关性,CC/Ca2+在TSP、PM10和PM2.5中约为0.31,表明在这三个粒级中Ca主要以Ca CO3形式存在,但在PM1.0中CC/Ca2+为0.27,表明在这一粒级中还含有除Ca外,还有其它元素参与碳酸盐的形成。
5.古粉尘Pb同位素204Pb/206Pb、204Pb/207Pb和204Pb/208Pb在TSP中的平均含量分别为0.0531±0.0013、0.0630±0.0016和0.0252±0.0006,在不同粒级中基本相同。Pb同位素组成在不同层位也没有明显的差异,同样也可能指示了地质历史时期古粉尘源区相对稳定。
6.亚洲古粉尘与现代粉尘气溶胶的大气化学特征对比显示,亚洲古粉尘中Fe/Al、Mg/Al、K/Al、Ca/Al和Mn/Al没有明显的粒度差异,且受人为和自然影响较少,可视为亚洲古粉尘的特征指标;古粉尘保持了未受人为活动影响下的亚洲粉尘的大气化学特征,提供了可供参考的自然背景。
7.最近25万年以来黄土高原典型气候阶段古粉尘PM2.5组分中Fe、Si的元素载荷与北太平洋古生产力同期变化之间的对比显示,二者存在着明显的线性相关,表明亚洲粉尘可能通过其携带的Fe、Si元素,影响北太平洋海洋古生产力。基于末次盛冰期(LGM)南北半球粉尘和大气CO2变化的对比,初步估算亚洲粉尘对全球大气CO2变化的贡献为4-9ppm,占到了全球因粉尘增加而引起CO2降低(30ppm)的1/4。