石墨相氮化碳(g-C3N4),是一种能够在可见光区域进行催化的非金属光催化剂。因为其在太阳能转换和环境修复方面有很大的潜力,所以一直是研究的热点。自2009年以后,大量的工作主要集中在研究高效的g-C3N4-基光解水产氢催化剂。在近几年,g-C3N4在光催化二氧化碳方面的应用也被广泛地探索。然而,初始的g-C3N4通常表现低的可见光吸收,光生电荷载流子的快速复合等不足,导致较低的光催化活性。针对以上情况,研究人员探索出了一些改善上述问题的方案,例如掺杂杂原子,调控材料的形貌,调控能带等。因此,在这篇文章中,我们利用不同的技术制备出了基于g-C3N4的光催化剂,希望能提高它的光催化活性。(1)我们通过两步法合成了新型的同时包含氮空位和氧掺杂的g-C3N4-基光催化剂。该工作中,探索了新合成的光催化剂的光解水产氢性能。初始的g-C3N4产氢速率为112μmolg-1h-1。相比与初始的g-C3N4的产氢活性,双缺陷修饰的光催化剂产氢活性有显著的提高,产氢速率是1689pmol-1h-1。这种双缺陷共同修饰策略提高了 g-C3N4材料的光吸收能力,加速了电荷载流子的转移速率,因此,极大地提高了 g-C3N4-基光催化剂的产氢速率。这种制备双重缺陷的光催化剂的策略为人们从分子水平理解光催化产氢功能提供了新的思路。同时期望这种策略可以扩展到其他的半导体体系。(2)我们首次实现将均匀修饰的B-H键引入MOF中,然后与氮化碳纳米片结合,制备新型的光催化剂BIF-20@g-C3N4纳米片,用于二氧化碳还原。该催化剂优先捕获C02,并进一步在可见光下高效还原CO2。光生电子从氮化碳纳米片定向迁移到B-H键,有效地抑制了电子-空穴对的复合,因此极大地提高了光催化活性。它的CH4产率是54μmol g-1h-1。比g-C3N4纳米片提高了～10倍。它的CO产率是4 μmol g-1h-1,比g-C3N4纳米片提高了～10倍。密度泛函理论进一步证实了复合材料中B-H键的存在有利于二氧化碳的附着,并进一步在反应过程中被激活。所以,我们认为,将功能活性位点引入到微孔基质这一策略为制备更加有效的光催化剂提供了非常重要的思路。同时,这种和分子材料结合的策略也可以扩展到更广的催化应用领域,尤其是在要求太阳光捕获和气体吸附相结合方面。