富氧含硫含水条件下铂族金属催化同时去除碳颗粒和NOx

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催化同时去除碳颗粒和NOx是净化柴油机尾气中碳颗粒和NOx最理想的技术途径。在现有催化体系中,催化剂存在抗硫抗水性能差、NOx还原生成N2选择性低的缺点,铂族金属催化剂具有高抗硫抗水性能,且对CO还原NO具有高N2选择性。本课题主要研究铂族金属Ru、Pt和Rh在富氧含硫含水条件下催化同时去除碳颗粒和NOx的特性,得到了一系列富有意义的结果。  (1)对富氧含硫含水条件下铂族金属Ru、Pt和Rh同时催化去除碳颗粒和NOx的活性进行研究,结果表明:铂族金属 Ru、Pt和Rh在富氧含硫含水条件下,具有催化同时去除碳颗粒和NOx的活性,其活性顺序为Ru>Pt>Rh;与空白相比,Ru催化剂的T10降低了163℃,VdeNOx增加了11.94×10-5mol;Pt催化剂的T10降低了126℃,VdeNOx增加了5.06×10-5mol;Rh催化剂的T10降低91℃,VdeNOx增加了1.05×10-5mol。  (2)考察了不同制备条件(焙烧温度、焙烧时间、焙烧氛围、负载量、载体和前驱物)对铂族金属 Ru、Pt和Rh催化活性的影响,并优选出催化剂最佳的制备条件,结果表明:制备条件对Ru、Pt和Rh的催化活性有较大影响。随着焙烧温度的升高和焙烧时间的增长,催化剂的活性先增高后降低;随着负载量的增加,催化剂的活性增高;最佳焙烧氛围和载体分别为1.5%H2/N2和ZrO2;前驱物对催化活性也有影响。其中,Ru的最佳制备条件为:前驱物Ru(CO)H2[P(C6H5)3]3、载体ZrO2、负载量1%-5%、焙烧氛围1.5%H2/N2或N2、焙烧温度800℃和焙烧时间3h。Pt的最佳制备条件为:前驱物H2PtCl6·6H2O、载体ZrO2、负载量1%-5%、焙烧氛围1.5%H2/N2、焙烧温度900℃和焙烧时间3h。Rh的最佳制备条件为:前驱物RhCl3·3H2O、载体ZrO2、负载量1%-5%、焙烧氛围1.5%H2/N2、焙烧温度800℃和焙烧时间3h。  (3)采用BET、TEM、EDS、XPS等技术对影响因素进行表征分析,结果表明:焙烧温度和焙烧时间主要通过影响铂族金属的颗粒尺寸及催化剂比表面积来影响催化活性;焙烧氛围主要通过影响铂族金属的价态及催化剂比表面积来影响催化活性;负载量主要通过影响单位催化剂的暴露活性原子数目来影响催化活性;载体主要通过自身的特性及对铂族金属颗粒尺寸的影响来影响催化活性;前驱物主要通过影响铂族金属的颗粒尺寸来影响催化活性。
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