一步氧化合成烟酸V2O5/TiO2催化剂的改性及其成型研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pangyaoyu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
烟酸是一种非常重要的化工和医药中间体,传统的合成方法有电化学氧化法、液相氧化法、氨氧化法等,但上述方法普遍存在污染严重,原料利用率低,反应步骤多等问题。而一步氧化合成烟酸以3-甲基吡啶为原料,直接利用空气作为氧化剂,具有环境友好、成本低、产品质量高等优点,展现出良好的发展前景。而实现这一反应的核心技术为催化剂,本文以V2O5/TiO2催化剂为研究对象,通过掺杂助剂和载体比表面积的改性,提高催化剂催化性能,同时研究了 V2O5/TiO2基催化剂成型制备技术,得到如下结果:采用共沉淀法制备的锐钛矿TiO2作为载体,浸渍法制备一系列掺杂过渡金属氧化铬的V2O5/TiO2催化剂,对催化剂进行了BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD表征。结果表明,掺杂Cr后催化剂产生了新晶相CrVO4,减小了 V2O5晶粒尺寸,并提高了催化剂的酸性,可较大地提高催化剂活性。少量的Cr掺杂促进了V2O5晶格氧的活动性,可同时提高了烟酸的产率和选择性。但过量Cr掺杂,使催化剂表面氧数量增多,导致选择性出现较大的下降。并Cr掺杂量为2 wt%达到最佳值,烟酸选择性达到90%以上。为进一步提高催化活性,拓宽温度窗口,论文研究不同TiO2载体比表面积对催化活性的影响,结果显示,催化剂活性随比表面积增大而增强。当TiO2比表面积达到120 m2/g,刚好达到单层分散,有效地促进活性物种暴露在载体表面,比表面积为200 m2/g的Ti02制备的Cr0.02V0.98O2.48/TiO2催化剂在260℃烟酸选择性达到97%。在250℃-280℃都能保持良好的活性和选择性。对催化剂进行XPS表征,结果表明,催化剂中V由+5价逐渐向+4价转变,并当V5+/V4+=0.19时催化剂活性达到稳定。为提高催化剂在工业适用性,论文研究了V2O5/TiO2催化剂的成型技术,考察了不同成型方法和不同添加剂对其机械强度的影响,成型方法中载体和活性组分一体化成型更能保持催化剂原有的催化活性。在添加剂研究中发现,其制备强度顺序如下:Al2O3+乙醇胺>聚乙二醇2000+乙醇胺>乙醇胺,而聚乙二醇2000+乙醇胺作为成型助剂既能保证机械强度又能维持原有粉末的催化剂的活性。同时考察了反应温度、空速、氧分压等条件对成型催化剂活性的影响,发现成型过程对催化剂原有活性影响不大,成型技术适合应用于催化剂工业化放大生产。
其他文献
苯二酚(DBHs)是工业上重要的精细化工中间体,被广泛地应用在农药、香料、感光材料、染料和橡胶等领域。细粉状TS-1分子筛具有MFI拓扑结构,其粒径在200500nm左右,具有良好的催化
四川盆地平落地下卤水中富含钾、锂、硼、铷等元素,其中钾、硼元素含量分别高达53.3 g/L、4.99 g/L,远超工业开采品位,开采价值可观。采用传统的盐卤开采工艺,在钠钾析出过程
配位聚合物作为一种新型的晶态材料,在磁性、荧光、气体吸附与分离、催化、分子识别等方面表现出了巨大的潜在应用价值。在过去的几十年中,配位聚合物在配位化学、晶体工程以
本文以云南砚山钙基膨润土为原料,对其进行湿法提纯和钠化改型得到钠基蒙脱石(Na-MMT),对Na-MMT分别进行铝柱撑改性和有机改性,并以改性蒙脱石为载体制备负载型金催化剂,采用
G蛋白偶联受体(G protein-coupled receptors,GPCRs)是一类具有7次跨膜螺旋的膜蛋白受体,长期以来,GPCRs被认为是以单体形式存在并发挥作用,然而近来研究发现,GPCRs不仅能以二
本文主要研究探测器软着陆小行星的自主导航与制导方法。为了满足着陆的实时性和导航精度的要求,本文设计了一种基于状态误差估计的光学/惯性组合导航算法;为了满足探测器着
太阳能是一种资源丰富、应用广泛的可再生能源。太阳能热发电是太阳能的主要利用方式之一,其技术类型可分为塔式、槽式、碟式和线性菲涅尔式四种。其种,碟式太阳能热发电系统
党的十八大以来,基层领导干部治理能力建设取得显著成效,但基层干部治理能力是一组相互关联的能力体系,其建设又是一个理论和实践相结合的能动过程,所以,其建设之路可谓任重
铁路行业是国民经济的大动脉,其发展水平是一个国家综合实力和工业发展水平的集中体现,直接影响着国民经济的发展,同时也影响着其他行业的竞争力。自高铁列车与标动列车蓬勃
一般在视频传输出现故障时,可以检查光端机的运行状态指示灯、视频输入输出、电源光纤链路等方面来找出故障原因。在调试安装过程中,视频光端机也容易出现各种问题,可将出现