论文部分内容阅读
反应性痕量气体(包括O3、CO、SO2、NO、NO2、NOy等)和气溶胶(如PM2.5、PM10)是对流层大气的重要组成,具有十分活泼的化学性质或辐射特性,从而对空气质量、人类健康、地球生态系统平衡以及气候变化等都有着非常重要的影响。研究大气中主要反应性气体和气溶胶的时空分布特征、物理化学过程及其对区域空气质量的影响,可为我国的大气污染防治提供理论支持,并为验证区域和全球大气化学传输模式提供基础数据。本研究在泰山山顶建立了大气成分观测站,以此为基础开展了为期两年的长期连续观测。观测期间,泰山O3具有夏季高、冬季低的季节特征,而SO2和NOx浓度在冬季高于夏季,PM2.5和CO季节变化特征则不明显。泰山大气反应性气体与气溶胶均呈现白天升高、夜间降低的日变化特征。受光化学生成的影响,PM2.5与O3达到谷、峰值的时间与其他污染物相比相对较晚。相关性分析表明,泰山臭氧生成效率在温暖季节较高、寒冷季节或夜间较低,PM2.5中的硝酸盐和硫酸盐与气态前体污染物的二次转化有关。后向气流轨迹聚类分析发现,泰山主要受到西北地区高空气团的影响,但此类气团中污染物浓度低,而途径京津冀以及华东地区的气团污染物浓度较高。通过对比泰山观测站与泰安(地面)观测站点的观测结果,发现泰山大气中除O3浓度高于泰安观测值外,其余物种均低于泰安地面站点观测值。此外,泰山和泰安大气污染物的昼夜变化、季节变化等方面也表现出较大的差异。局地源排放对泰安污染物浓度的影响较大,远距离传输和大气边界层抬升对泰山大气污染物的影响更大。研究了 2017年和2018年泰山冬季和春季大气气溶胶的光学性质、昼夜变化特征及其影响因素。观测期间,气溶胶的吸收系数(σap)、550 nm处散射系数(σap-Green)低于国内其他监测站点公布的数据,单次散射反照率(SSA)与2014年泰山、济南观测值相近。BC、σap、σsp、550 nm处后向散射系数(σbsp)、消光系数(σext)、SSA、质量散射效率(MSE)呈现白天升高、夜间降低的昼夜变化特征,这主要与大气颗粒物排放、山谷风、大气边界层变化以及湿沉降有关。而后向散射比(BSF)呈夜间升高、白天降低的昼夜变化特征。PM2.5、BC与气溶胶的σsp、σbsp以及σext之间呈显著的正相关关系。SSA与PM2.5呈正相关关系,与BC、BSF之间呈负相关关系。后退气流轨迹聚类分析表明,泰山山顶气溶胶浓度以及对太阳辐射的吸收、散射能力受京津冀地区和华中地区影响较大。为了测试低成本空气质量传感器(包括CO、O3、PM2.5三个传感器)在高山站点的观测性能,将其与常规空气质量监测仪器(参考仪器)在泰山进行了长达7个多月的同步观测实验。测试期间,CO、O3、PM2.5传感器数据与参照仪器的数据具有很好的一致性,相关系数(r)分别为0.83、0.79、0.62。分析了气象条件变化对三种传感器测量的影响,结果表明,CO、O3传感器与温度呈正相关,当温度超过23℃时存在高估;PM2.5传感器与相对湿度呈正相关,在相对湿度大于65%的环境下存在明显高估;CO传感器与风速呈负相关。使用了多元线性回归模型(MLR)和随机森林模型(RF)两种方法来消除气象条件变化对传感器的影响,发现经MLR校正后,CO、O3、PM2.5的传感器数据和参考仪器数据的相关系数r分别提高至0.91、0.82、0.92,经RF校正后可以提高到0.96、0.94、0.94。结果表明,CO、O3和PM2.5传感器可以作为补充手段在高山环境下进行空气质量监测。研究结果有助于深入认识华北平原地区边界层顶和自由对流层大气成分的变化特征,并为区域大气复合污染控制提供一定的理论依据。